Ni2P介孔分子筛催化剂的原位漫反射红外光谱研究.pdfVIP

第29卷，第5期 光谱学与光谱分析 0 and 20 9年5月 SpectralAnalysis May，2009 Spectroscopy Ni2P／介孔分子筛催化剂的原位漫反射红外光谱研究 刘倩倩1，季生福H，吴平易1，胡林华2，黄晓凡1，朱吉钦1，李成岳1 1．北京化工大学化工资源有效利用国家重点实验室，北京 100029 2．清华大学化学系，北京100084 通过浸渍法制备了含有磷化镍前体的介孔分子筛样品，然后在氢气气氛中进行程序升温还原，得到了磷化 镍／介孔分子筛催化剂。采用原位漫反射红外光谱法，用CAr)作为探针分子，对样品的吸附特征进行了研究。 结果表明，在介孔分子筛表面CO存在着较弱的物理吸附。在NizP／MCM-41催化剂样品表面有四种CO的 055 091咖-1处的配位不饱和Nia+(o参1) 吸附态：(1)在2ctn叫处形成的Ni(CO)．物种的吸附，(2)在2 198～2202 物种上的吸附，(3)在2127咖_1处的Ni+物种上的吸附，(4)在2cln_1范围内的P物种上的吸 051～2055 093～2096 cln_1处的Ni(CO)．吸附和在2crn叫处的配位不饱和Nr(OK1)物种上的吸附。 关键词磷化镍；介孔分子筛；一氧化碳；吸附；原位漫反射红外 文献标识码：A 1000--0593(2009)05—1227-05 中图分类号：0657．3 IX)l：10．3964／j．issrr 比较研究，发现在硫化条件下NizP／SiQ催化剂表面生成了 引 言 磷硫相(即NiRS)，从而大大提高了催化剂的活性。然而， situ 原位浸反射红外光谱(In DRIFrS)是一种研究固体 过程中催化活性组分可能会发生一定程度的团聚，从而影响 表面吸附物种常用的方法，并且通过探针分子的吸附态，可 催化剂的活性和稳定性。 以获得有关催化剂的表面特征信息，已成为固体催化剂表面 研究的很好手段[I]。魏伟等[2]利用该方法研究了Fe改性的 面积和较大孔径的介孔分子筛MCM-41和SBA-15为载体， Cu-Mn／ZrOz催化剂的CA)吸附行为，为Cu-Mn／Zr02催化 制备出了加氢脱硫催化性能很好的磷化镍催化剂，但介孔分 剂的低碳醇合成机理提供了非常有价值的信息。张平等[3]用 子筛负载磷化镍催化剂，特别是催化活性组分磷化镍的表面 原位漫反射红外光谱方法考察NO和c3Hs在Cu-ZSM-5催 特征的研究尚未见相关的文献报道，而这些对深入认识催化 化剂表面吸附态的基础上探讨了选择性催化还原机理。 剂的性能是非常重要的。鉴于此，本文分别以MCM-41， 近年来，人们发现过渡金属磷化物(如WP，NizP，MoP 等)催化剂具有加氢脱硫活性高、抗硫性能好等优点，在油 子筛催化剂，用CO作为探针分子，采用原位漫反射红外光 品深度加氢脱硫等方面显示出了优异的催化性能，是非常有 谱方法对催化剂的表面特征进行了比较研究，期望对认识介 前景的催化新材料n。]。Wu等【8一J采用原位红外光谱法研究