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用乙二胺四乙酸和Pt(NO3)2制备PtC催化剂及其形成机理.pdf

V01.32 高等学校化学学报 No.6 UNIVERSITIES 2011年6月 CHEMICALJOURNALOFCHINESE 1373—1377 用乙二胺四乙酸和Pt(N03)2制备 Pt/C催化剂及其形成机理 谢国芳1,陆天虹1”,杨改秀3,陈煜1,周益明1,唐亚文1·4 (1.南京师范大学化学与材料科学学院,南京210097; 2.中国科学院长春应用化学研究所,长春130022; 3.中国科学院广州能源研究所,可再生能源与天然气水合物重点实验室,广州510640; 。4.南京理工大学材料化学实验室,南京210094) 摘要采用乙二胺四乙酸(EDTA)作添加剂,Pt(NO,):作前驱体制备了Pt/C催化剂,通过多种方法进行测 试,并对形成机理进行了探讨.结果表明,加入的EDTA不能与n“配位形成络合物。而是通过静电作用与 即+结合,使生成的Pt粒子不易团聚,得到的Pt/C催化剂中Pt粒子分布均匀,平均粒径约为3nm.所制得 的Pt/C催化剂对甲醇氧化具有很好的电催化活性和稳定性. 关键词Pt/C催化剂;乙二胺四乙酸;直接甲醇燃料电池;静电作用;甲醇氧化 中图分类号0646;0613.71文献标识码A 直接甲醇燃料电池(DMFC)由于具有燃料来源方便、便于携带和储存等优点而受到广泛关注.在 燃料电池催化剂的研究中,通常可通过改变催化剂的组分、结构和载体等方面来提高催化剂的电催化 性能[1刮.Lu等[1钊首次采用NH。F络合还原法制备的Pd粒子的平均粒径较小,并由此获得了相对结 晶度较低的Pd/C催化剂,该催化剂对甲酸氧化具有很好的电催化性能.Yang等¨¨利用EDTA络合还 原法制备了对甲酸氧化具有很好电催化性能的Pd/C催化剂.【j等¨引用同样方法制备了具有球形构造 制备了对甲酸氧化有较好电催化性能的Pd/C催化剂.利用络合还原法制得的催化剂具有较好的电催 化性能,原因在于金属离子与络合剂形成络合物后,降低了贵金属离子的还原速率,从而抑制了贵金 属粒子的团聚,形成了分散均匀和平均粒径较小的贵金属纳米粒子.本文用乙二胺四乙酸(EDTA)作 氧化的催化性能. 1 实验部分 1.1试剂与仪器 Vulcan 剂均为分析纯;所有溶液均用三次蒸馏水配制. 量.TecnaiG2205-TWIN型透射电子显微镜(100 仪(日本理学公司)进行X射线衍射(XRD)测量,靶电压40kV,电流100 仪(德国Bruker公司)进行傅里叶红外(grIR)光谱测量. 收稿日期:2010-07-12. 资助. 联系人简介:唐亚文,男,博士,副教授,主要从事化学电源研究.E·mail:tangyawen@nj¨.edu.crl 万方数据 自等学#№学学n 1 2催化剂的制备和表征 Vu[can 6mL003 mI蒸馏水超声1h进行混 将砷19 xc02活性炭粉与2 moⅣ【n(NO,),和10 77m101movL 合将0 EDTA加入到悬浮液巾搅拌4h后,稠*溶液pH值至8—9搅拌下缓慢滴 h 人10ml,NaBH。溶液到混合液中.进一步搅拌2h然后洗涤至无EDTA为止,于60℃真空干燥12 后,即得催化剂,标}a为P∥c-E催化剂作为比较.在无EDTA时,Ⅲ相唰方法制得的催化剂标记为 Pt/C1催化剂 l 3电化学性能测试 am的玻碳电极每次 电撤的制备与电化学测试参lH文献[14]方法进行工作电极基体为直径4

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