1,4-丁二硫醇分子器件电输运性质力敏特性研究.pdfVIP

物理 学报 ActaPhys．Sin．Vo1．63，No．6(2014) 068501 1，4．丁二硫醇分子器件电输运性质的 力敏特性研究冰 刘然 包德亮 焦扬 万令文 李宗良十 王传奎 (山东师范大学物理与电子科学学院，济南 250014) (2013年 11月24日收到；2013年 12月1日收到修改稿 ) 基于杂化密度泛函理论 研究了14一丁二硫醇分子体系的结构随电极作用力的变化及拉断过程；并利用 弹性散射格林函数方法进一步计算了不同电极作用力下分子体系的电输运特性．结果显示，界面结构不同， 拉断分子体系所用的拉力也不同：分子末端硫原子处于Au(1111面的空位上方时，拉断分子体系需约1．75nN 的拉力；若金 电极表面存在孤立金原子与1，4一丁二硫醇分子末端的硫原子相连，拉断分子体系只需约1．0nN 的力，且伴有孤立金原子被拉出．两种情况分别与不同实验测量相符合．分子在压缩过程中发生扭 曲并引起 表面金原子滑移，然而压缩扭曲过程与拉伸回复过程不可逆．电极拉力约为0．7—0．8nN时，分子体系在不同 界面构型下以及在不同扭转状态下，电导都出现极小值，这与实验结论一致．分子的末端原子与电极间耦合 强度随电极作用力的变化是引起分子体系电导变化的主要因素．实验在0．8nN附近 同时测得较小概率的高 电导值与双分子导电有关． 关键词：硫醇分子器件，电输运性质，力敏特性，电极作用 PACS：85．65．+h73．63．一b，31．15．at DOh10．7498／aps．63．068501 年，人们对不同分子器件 的力学响应特性进行了 1 引 言 实验与理论研究 [7,8,20,32]，为深入理解分子器件微 观结构及外力对分子器件 电输运性质的影响，并 近年来，有机单分子器件的设计及其功能特性 为单分子器件 的稳定操控与可重复构建奠定了基 研究已成为国际科学领域的研究热点[1-14]．由于 础．最新实验研究表明，以饱和碳链为主体结构、两 具有丰富的非线性 电学性质 以及高效率、低能耗、 端 以硫醇基为末端基团的二硫醇分子与金电极构 高集成度等潜在优势 单分子器件已成为未来新型 建的分子结，一般在 1．5nN 左右 [7,18,20】的拉力作 电子器件的最可能候选者．随着实验技术的不断提 用下断裂，但 由于硫与金原子有较强的相互作用， 高，人们对原子力显微镜 fAFM)[15--21】、扫描隧道 在分子结的拉伸过程中，金 电极会发生重组，从而 显微镜 fSTM)[22】以及力学可控劈裂法 2[3]等单分 可能导致最终拉断分子结的力明显小于1．5nN[8]． 子操控与测量技术进行了改进与结合 2【4—26l，对分 特别引入关注的是，当拉力为0．8nN土0．3nN时， 子器件 的测量 己由过去随机的统计性实验 [27】，逐 该类分子均表现 出低导电能力状态 1．而另一针 渐转向精度较高的可控性实验 [7]．众所周知，微观 对 1，4一丁二硫醇分子的实验研究表明，该分子除在 体系存在着明显的量子效应，这导致了功能分子与 0．8nN土0．3nN附近 出现明显的低导电状态外，还 金属电极连接时界面结构的不确定性，该现象已 会 出现较小概率的高于低导 电状态近两个数量级 引起了国内外众多研究小组的重视 8【，z8—31]．近几 的导电状态 8【]．这些结果表明，尽管实验构建分子 国家自然科学基金 (批准号11304172)、山东省自然科学基金 (批准号 ZR2013FM006)和山东省科技计划项 目f批准 号：J13LJ01，J12L