杂多酸及其铯盐用于噻吩氧化脱硫反应的研究.pdfVIP

Apr. 2008, Volume 2, No.4 (Serial No.5) Journal of Environmental S cience and Engineering, ISSN1934-8932, USA 杂多酸及其铯盐用于噻吩氧化脱硫反应的研究 李新华，丁孝涛，金明善，索掌怀 （烟台大学应用催化研究所，山东烟台 264005 ） 摘 要：制备了钒取代磷钼杂多酸及杂多酸铯盐。X-光粉末衍射及 IR 光谱分析表明制备的杂多化合 物均具有原有杂多酸的Keggin 结构。以磷钨酸、磷钼酸、硅钨酸、磷钒钼酸及其铯盐为催化剂，H O 为 2 2 氧化剂考察了噻吩氧化脱硫的催化活性。发现对不同的杂多酸催化剂，其活性次序为：H PW O 3 12 40 H PV Mo O H PV Mo O H PVMo O H PMo O H SiW O 。而杂多酸铯盐中Cs 原子的数 5 2 10 40 6 3 9 40 4 11 40 3 12 40 4 12 40 目对脱硫活性也有显著的影响。随 Cs 原子数目的增加，Cs H PW O 的脱硫活性持续下降， x 3-x 12 40 Cs H PMo O 的活性变化并不明显，而Cs H PV Mo O 的活性变化与Cs/H 比有关。提高反应温度， x 3-x 12 40 x 5-x 2 10 40 可以显著提高其脱硫活性。 关键词：杂多酸；杂多酸铯盐；噻吩；氧化脱硫 有机硫化物燃烧产生的SO 是形成酸雨的原因 H SiW O 、H PV Mo O （x=1 ，2 ，3 ）及其 x 4 12 40 3+x x 12-x 40 之一。发达国家相继推出并实施更加严格的燃料油 铯盐为催化剂，以 H O 为氧化剂，在温和条件下 2 2 + 硫排放标准，给传统的加氢脱硫工艺带来严峻的挑 考察了不同杂多酸、Cs 含量、反应温度等对噻吩氧 [1-2] 战 。氧化脱硫可在温和条件下实现超深度脱硫， 化脱硫活性的影响。 [3-6] 因而成为引人瞩目的脱硫方法 。 杂多酸及其盐作为一种新型催化材料，以其独 1. 实验部分 特的酸性、氧化还原性和“假液相”行为等优势而被 [7-12] [13] 1.1 杂多酸及其铯盐的制备 广泛应用于均相和多相反应中 。Te 等以H O 2 2