纳米孔洞金-有机骨架的选择性吸附与催化性质研究.pdfVIP

摘要 II III IllltllllUltlllll mIII Y1975255 摘 要 目前，纳米孔洞金属．有机骨架(MOFs)材料在异相催化，选择性吸附、气体 分离与存储、光学、电学、磁学等方面展现了广阔的应用前景。近年来有关纳米 孔洞金属．有机骨架材料应用开发的文章大量被报道，但将其应用在工业染料处理 方面的研究还比较少。本论文将纳米孔洞金属．有机骨架材料的吸附和催化性质用 于有机染料污染物的催化降解，经吸附和催化降解产物无污染。传统的去除工业 染料的方法通常治标不治本，它们只能将这些有机物质从污水中转移到另外一种 物种中，容易引起二次污染。而使用纳米孔洞金属．有机骨架材料对有机染料的去 除具有彻底性。因此，使用纳米孔洞金属一有机骨架处理工业有机染料污染明显的 优越性。 本论文的主要研究内容如下： 验过程中考察了不同溶剂对MIL．53(M)对MO吸附量的影响，同时考察了和 二级动力学模型，基于所建立的二级动力学模型，计算出了吸附动力学反应常数 k、相关系数R和平衡吸附量q。。通过对比不同溶剂中MIL-53吸附甲基橙的影响 发现：MIL．53不仅在吸附、分离方面有着巨大的应用价值，在选择性催化方面也 有着巨大的潜在价值。 三酸)为催化剂，以过氧化氢为氧化剂，在超声条件下，降解工业染料亚甲基蓝 (MB)，并对其超声降解机理进行研究；以具有介孔尺寸的纳米孔洞金属．有机骨 其超声降解亚甲基蓝的动力学行为，考察了具有不同孔洞尺寸的金属．有机骨架催 化剂、氧化剂过氧化氢浓度、超声功率、染料浓度对超声降解亚甲基蓝的影响， 研究结果表明，该超声降解反应遵循～级动力学模型，随着氧化剂过氧化氢浓度 的增加以及超声功率的提高，该准一级反应速率常数k也会随之增大。根据实验 纳米孔洞金属．有机骨架的选择性吸附与催化性质研究 结果，讨论了超声降解MB的反应动力学机理，建立了超声降解的动力学模型。 基于所建立的动力学模型和准一级反应速率常数k，计算出了超声降解MB的表 观一级速率常数K。 MOFsMIL一53是坚实的三维多孔结构，这种多孔结构是由无数的无机链组成，孔 的节点是以金属M=A1，Cr,Fe，Ga,In，V为中心，对苯二甲酸做配体的八面体结构。 就像Ti02半导体，它的导带是由空的3d轨道组成，而MOFs包含的过渡金属作 为结构节点形成半导体，因此，空的金属d轨道与有机配体的LUMOs杂化进而 形成导带。因此，MOFs是也是一种活泼的光催化剂。目前，MIL．53是在分离气 体，如C02，Cl-h，H2S和多数有机物质等方面是一个很有价值的材料。然而，目 前并没有MIL．53在光催化性能方面的报道。最近，我们发现MIL．53(Fe)在紫外- 可见和可见光源下，降解MB染料有着很好的光催化性质。溶液中电子吸收剂的 引入对MIL-53(Fe)光催化降解MB有很大的影响。据我们所知，不同电子吸收剂 和MIL-S3(Fe)的协同大大提高了有机污染物的降解速率，目前还没有这方面的文 性也做了研究，考察了结构相似，中心金属离子不同的MIL-53对光催化性质的 影响。 关键词：金属．有机骨架；选择性吸附；降解；动力学 II 摘要 Abstract Metal—o培amc showedtheir Nanoporous frameworks(MOFs)havepotential inheterogeneous and applications catalysis，sele