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p(deaco-aa)微凝胶的合成、性能表征及对hrp酶的固定作用.pdf

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p(deaco-aa)微凝胶的合成、性能表征及对hrp酶的固定作用

中文摘要 本文以MM二乙基丙烯酰胺(DEA)为主单体,引入亲水性单体丙烯酸(从) 共聚改性,用乳液聚合方法制备了小粒径、单分散性良好的、新型的具有温度响 究了所得微凝胶的结构形态、单分散性和相转变行为;同时将微凝胶应用为酶固 定载体来固定辣根过氧化物酶(HRP),研究了酶固定的条件和固定化酶的结构性 能,并以含酚废水为研究对象,探讨了固定化酶对它的催化氧化效果及催化动力 学。主要内容包括以下三部分: 1.以NN.--7.基丙烯酰胺(DEA)为主单体、丙烯酸O必J为共聚单体,采用 无皂乳液聚合法,合成了一系列温敏性微凝胶P(DEA-co.AA)。用红外光谱(瓜)、 扫描电子显微技术(SElV0、浊度法和动态光散射(DLS)方法进行了表征。研究了 从含量对微凝胶的结构形态、体积相转变温度(VPTT)和溶胀比的影响。结果表 明:合成的P(DEA-co.AA)微凝胶为单分散的球形粒子,随着微凝胶中丙烯酸摩 7.0时,微凝胶的体积随着AA含量增加相 尔分数的增大,干凝胶粒径增大。pH 4.0时,AA含量对Ⅵ,TT的影响不大。微凝胶溶 转变温度(vPa-r)逐渐升高;pri 胀比随着AA含量升高而增大。 2.将HRP酶固定在P(DEA.CO.从)微凝胶上,瓜光谱显示酶和微凝胶间存 在氢键作用,说明HRP酶不仅通过物理吸附和包裹,还通过氢键作用固定在了 微凝胶载体上。固定时,体系的pH值对酶活和固定化得率均有较大影响:pH 值越低,固定化得率越高,固定时微凝胶中从单元自身电离产生的酸性环境就 能达到理想的固载效果,加入缓冲溶液,引入的小电解质,反而会影响到酶的固 定。酶的固定化在60rain内即基本完成;综合酶固定化得率和固定化酶催化性 能并从经济角度考虑得出,载体用量应取约0.82 mg/u微凝胶。酶固定化实验重 复性好。 3.在适宜条件下,用固定化HRP催化氧化去除废水中的苯酚,苯酚去除 率可达96%以上。对固定化酶、溶液酶的酶促动力学研究表明溶液酶对苯酚的亲 和性更好,但固定化酶在苯酚氧化反应中表现出更大的最大反应速率。 固定化HRP能可逆地开启或关闭酶的活性。同时,固定化酶重复使用5次,苯 酚去除率仍保持在50%以上。固定化酶于干燥器中常温贮存2个月,对苯酚的去 除率仍保持约94%。显示固定化酶具有很好的热稳定性、存贮稳定性和重复使用 性,微凝胶P(DEA-co.凡吣是一种很有潜在应用价值的酶固定载体。 高分子,酶固定,辣根过氧化物酶(HRP),含酚废水,反应动力学 II Abstract Aseriesof wore with N, temperature-sensitivemicrogdssynthesized main comonomer N-diethylacrylamide(DEA)asmonomer,acrylicacid(AA)asby surfactant-free emulsion and polymerization(SFEP).Thestructure,morphologyphase were in transitionbehaviorstudied wereusedas detail.Furthermore,the microgels c

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