改性ni基化剂的制备及其chlt;,4gt;-colt;,2gt;重整性能研究.pdfVIP

摘要 摘要 CH4．C02重整不仅可以制备低H2／CO比的合成气，为F．T合成等工业过程 提供更合乎需要的原料，而且这一过程可以有效地利用二氧化碳，对于解决日益 严重的环境问题也具有重要意义。 本论文首先考察了Ni／BaTi03催化剂在不同的cndc02比例下的催化活性和 稳定性。当增加混合气比例(1．1：1)，Ni／BaTi03催化剂的稳定性大大降低，并 且在反应1h后催化剂表面积炭量达60％。我们接着对Ni／BaTi03催化剂进行了 改性实验，运用XRD、TPR等手段对催化剂进行了系统的表征。结果表明，以 柠檬酸盐为前驱体制备的Ni／BaTi03催化剂具有较好的初活性，但其稳定性并没 有发生明显变化，原因是纳米粒子的团聚导致活性组分分散度降低。 其次，我们采用溶胶沉积法制备了一系列负载型纳米BaTi03／v．A1203复合载 做为探针反应，测试其催化活性和抗积炭性能。结果表明，当钛酸钡负载量高于 16．9％时，载体表面主要为钛酸钡晶相。XRD结果表明，将钛酸钡负载在氧化铝 上能有效抑制钛酸钡粒子的团聚。将各载体负载镍后发现钛酸钡的含量对催化剂 的活性没有影响，而增加载体的煅烧时间和煅烧温度可提高催化剂的稳定性，例 如：催化剂反应20h后不失活，且积炭量只有20％。TPR实验发现，复合载体 镍基催化剂中，NiO与载体之间具有较强的相互作用，这种强相互作用可使还原 出来的镍组分更为细小，也正是催化剂在反应中抗烧结性高的主要原因。 关键词：甲烷；二氧化碳；合成气；催化剂前驱体；BaTi03／丫．A1203；复合载体 Ⅱ Abstract Abstract The of with is CH4 C02 attractivenot catalyticreforming industrially only becauseit with ratiosuitableforF-T H2／CO alsoitcanbe yieldssyngas synthesis，but usedinsome favorable circumstancestotransformeffluent into plant C02 containing valuablefeedstock． Inthisthesisaseriesofnickel-based loadedondifferentsubstrateswere catalysts their inthe ofmethanewithcarbon prepared，andcatalyticreactivityreforming dioxidewere thefirst and systematicallyinvestigated．In part，thereactivitystability ofthe werestudiedwith Ni／BaTi03 dif