新型纳米催剂的制备及其催化的酯和磷酸酯的水解反应.pdfVIP

摘要 首先，本文以保护的组氨酸和天冬氨酸为起始物，以乙二胺或丙二胺为连接 基团，设计并合成了四种氨基酸配体2．乙酰氨基．N．(3．氨基丙基)丁二酸单酰胺 基)丙酰胺(L34B)，它们可通过相应的氮基酸衍生物3．(2．乙酰氨基．3．叔丁氧羰 基丙酰氨基)丙基氨基甲酸叔丁酯(L23A)、2．(2．乙酰氨基．3．叔丁氧羰基丙酰氨 基)乙基氨基甲酸叔丁酯(L23B)、3．【2．乙酰氨基．3．(1．三苯基甲基．4．咪唑基)丙酰 氨基】丙基氨基甲酸叔丁基酯(L33A)和3．【2．乙酰氨基．3．(1．三苯基甲基．4．咪唑 基)丙酰氨基1乙基氨基甲酸叔丁基酯(L33B)脱保护基得到。这些化合物均为未 见文献报道的新化合物，我们利用红外光谱和核磁共振氢谱对L23A、L23B、 L33A和L33B的结构进行了表征。 其次，本文采用2．6M的硝酸为氧化剂向碳纳米管上引入羧基，接着进一步 反应使之形成酰氯，再与氨基酸配体L24A、L24B、L34A及L34B反应制备了 两种固载组氨酸纳米催化剂P2B和P3B及四种固载组氨酸／天冬氨酸纳米催化剂 析等手段表征了催化剂结构并测定了配体的负载率。 最后，本文研究了上述六种新型固载催化剂催化的乙酸对硝基苯酚酯的水解 反应，其中两种单氨基酸催化剂没有催化活性；而四种双氨基酸催化剂都表现出 了较好的催化活性，如P2B3B催化的反应在室温下48h可得到82．3％的转化 率。我们认为，两种氨基酸(组氨酸和天冬氨酸)的咪唑基和羧基间的协同作用 促进了水解反应的进行。该催化剂过滤后即可重复使用，可至少循环使用四次而 不会降低其催化反应活性。我们进一步将四种双氨基酸催化剂应用于有机农药对 硫磷的催化水解反应，但催化效果不理想，这部分研究工作尚需深入进行。 关键词：氨基酸配体 碳纳米管 纳米催化剂 催化水解反应 ABSTRACT aminoacid acid First，four acid monoamide (L24B)，2-acetamido—N-(3-aminopropyl)一3-(I and 2-acetamido-N一(2-aminoethyl)一3-(1 and the of designedsynthesizedthrough relevanthistidineor deprotection aspartatic acid derivatives， Ac-Asp(OtBu)-CONH(CH2)2NHBoc(L23B)， these arenew (L33A)andAc—His(Trt)一CONH(CH2)2NHBoc(L33B)．Allcompounds andthestructuresof andL33Bwere L23A，L23B．L33A determined compounds by IRandlHNMR． carbon functionized2．6M Secondly,multi—wallnanotubes(MWNTs)were using theamino and acid andL34Bin HN03，SO