新型[fee]及[fe]-氢化酶活性中心模型物的合成、结构及性能研究.pdf

摘要 摘要 [FeFe】及[Fe]-氢化酶是两类重要的含金属的天然酶，近年来有关它们的仿生 化学研究已经成为金属有机化学和生物无机化学研究的热点。为了深入理解 【FeFe]及[Fe】-氢化酶活性中心的结构和催化功能，迫切需要科学工作者合成大量 的【FeFe]及【Fe]．氢化酶活性中心模型物并研究它们的结构以及结构与功能的关 系。基于此，本论文开展了新型[FeFe]及[Fe】-氢化酶活性中心模型物的仿生化学 研究工作，取得了以下创新性研究成果： 1．本论文设计合成了26个新化合物，它们均通过元素分析和瓜、1H卜琢偶：”C 1、M℃结构表征，部分化合物还进行了¨P卜m瓜、HR．MS、UV二ⅥS、荧光光 谱和电化学表征。此外，用X-射线衍射技术确证了10个化合物的单晶分子 结构。 和C60在DBU催化下能够于室温进行1，3．偶极环加成反应，合成了含C60光 敏剂的顺反两种构型【FeFe卜氢化酶模型物2．C02Me．5． 二甲苯中回流脱羰的配体取代反应合成了三个含桥联双膦配体的【FeFe卜氢