tiolt;2gt;纳米多孔膜电极的制备及其光电催化氧化性能的研究.pdfVIP

摘 要 TiO，半导体材料在光的激发下，能表现出良好的光化学活性。利用 TiO，半导体的这种性质来实现光能的转化和贮存以及对有害物质的光催 化处理研究已引起了人们极大的兴趣。提高TiO：半导体光化学活性的 研究己蓬勃发展起来。本论文提出一种制备TiO：纳米多孔膜电极的方 法，并成功制备出了透光性好、性质稳定、光催化活性高的Ti0，纳米 多孔膜电极，并就该电极氧化甲醇的性质进行了研究。 (首先，采用溶胶一凝胶法合成Ti02纳米粒子胶体溶液，在进行热压 处理时，采用少量多次的原则，自然蒸发出多余的水分，避免了后续工 作中浓缩胶体时粒子之间的聚合。借助AFM、XRD测试手段，分析胶 体粒子的粒径大小为15-209m，晶型为锐钛型。 实验分析了不同烧结温度对TiO，纳米粒子光化学活性的影响，并 借助XRD分析了TiO，纳米粒子晶型的改变。采用提拉制膜法制备出了 TiO，纳米多孔膜电极，研究了向TiO，纳米粒子胶体中加入烧结阻聚剂 PEG 1000的量及提拉次数(膜厚)对电极光化学活性的影响。 在不同pH的甲醇溶液中研究了TiO：纳米多孔膜电极对甲醇的光化 学氧化行为。研究发现，在酸性、中性、和弱碱性的溶液中，pH的增 加不影响TiO：电极对甲醇的氧化，而在强碱性的溶液中TiO：电极对甲 醇的氧化速率随pH的增加而明显增大。这表明，OH。离子对TiO：电极 的表面性质有很大的影响，进而影响到甲醇的氧化。 根据TiO：的结构性质，分析了riO：电极表面的强亲水性缘自其表 面的强亲电性，并由此得出，随着溶液中pH值的增加，OH离子逐步 取代水而优先吸附于TiO，电极表面。对O}r离子在电极上吸附规律的研 究表明，其吸附规律符合朗格缪尔(Langmuir)等温吸附方程式。 为了进一步认识OH一离子对氧化甲醇的影响，我们借助于Sven etal建立的数学模型，并在此模型的基础上提出我们对此模 Sodergren 型新的认识，应用于我们的研究体系，通过数学拟合，解析出一些参 数。为研究TiO，纳米多孔膜电极表面的吸附状态提供了一一种间接的佐 证手段。 最后，为了增加TiO：电极对甲醇的吸附，我们用直接溶胶法制备 了Pt修饰的TiO：／Pt电极。使Pt对甲醇的电催化氧化和TiO：对甲醇的 光催化氧化同时进行，并且由于TiO：表面存在的“活性氧”能有效地 避免n上因(co)“的吸附而引起的中毒现象。≯ ∥ 关键词：TiO：， 纳米多孔膜电极， 光化学活性， 修饰电极 光催化氧化 Abstract semiconductormaterialhas Ti02 higherphotochemical activity semiconductorsis tonotethatmuch toothers Today,it compared interesting wasorientedtoward conversion oftheresearch photovoltaicenergystorage for The and treatmentstoxicchemicals photocatalytic studyofphotochemical hasbeen In Sabout semiconductormaterial activity Ti02