程序升温条件下甲醇转化反应及流化床催化剂SAPO34的积碳.pdfVIP

2012 Chinese Journal of Catalysis Vol. 33 No. 2 文章编号: 0253-9837(2012)02-0367-08 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2012.10838 研究论文: 367~374 程序升温条件下甲醇转化反应及流化床催化剂 SAPO-34 的积碳 袁翠峪, 魏迎旭, 李金哲, 徐舒涛, 陈景润, 周 游, 王全义, 许 磊, 刘中民* 中国科学院大连化学物理研究所甲醇制烯烃国家工程实验室, 洁净能源国家实验室, 辽宁大连 116023 摘要: 在流化床反应条件下进行了 SAPO-34 催化的甲醇转化的程序升温反应, 并分析了不同反应温度阶段的积碳产物. 结合 对反应流出物的检测结果和热分析及色质联用分析确定的积碳物种变化, 解释了程序升温反应过程中甲醇转化特殊的变化趋 势. 在程序升温甲醇转化的积碳产物中, 除芳烃外, 还有一种饱和的多环烷烃积碳物种, 它的生成影响了烃池活性中心的形成 并引起甲醇转化在低温反应阶段的失活. 甲基取代苯和甲基取代金刚烷是低温条件下 SAPO-34 催化的甲醇转化产生的主要 积碳产物, 它们在升温过程中会向甲基取代萘以及稠环芳烃转变. 积碳物种的演变对应了甲醇转化在起始反应阶段 (300~325 oC) 的反应活性升高和此后 (325~350 oC) 的失活以及在更高温度阶段 (350~400 o C) 活性的恢复. 在反应性能评价和积碳分析 基础上, 首次提出了一种与金刚烷类积碳物种生成相关的低温甲醇转化的失活机理. 关键词: 甲醇转化; 积碳; 程序升温反应; 烃池机理; 失活; 金刚烷类化合物 中图分类号: O643 文献标识码: A 收稿日期: 2011-08-17. 接受日期: 2011-12-02. *通讯联系人. 电话/传真: (0411 电子信箱: liuzm@ 基金来源: 国家自然科学基金 . Temperature-Programmed Methanol Conversion and Coke Deposition on Fluidized-Bed Catalyst of SAPO-34 YUAN Cuiyu, WEI Yingxu, LI Jinzhe, XU Shutao, CHEN Jingrun, ZHOU You, WANG Quanyi, * XU Lei, LIU Zhongmin Dalian National Laboratory for Clean Energy, National Engineering Laboratory for Methanol-to-Olefins, Dalian Institute of Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China Abstract: Temperature-programmed