分子氧在Gd2O3表面光诱导转化生成过氧的原位Raman光谱的研究.pdfVIP

摘要 摘要 氧化物的晶格氧(02_)反应生成过氧物种(022-)的影响因素及本质。在论文 的第一部分工作中，采用原位显微＆吼觚光谱技术考察了同一份六方La203样 oC 品上532、633和785Im等波长的激光对022．的生成影响，确凿证实了在450 察了325和514姗等激光诱导下La203表面022-生成的最佳温度，结果显示， nm激光不能诱导022- 波长短的激光对La203的02-具有较强的活化作用。785 生成的原因，可能是光子能量较低不足以活化02和02_。 论文的第二部分，采用原位砌m趾光谱技术，以325砌激光为光源系统考 察了温度、氧分压、激光功率等因素对立方Gd203表面022-生成的影响，以及生 11III 激光诱导下022．生成的差异。结果如下：在325Illll激光诱导下，Gd203的02- 在较低温度(25～150oc)下即可与02反应生成了022-，022-的＆衄孤峰强度 oC 随光照时间的增加而增强；生成的022‘的热分解温度在450～500oC；在200 下022-对H20稳定。在激光照射功率固定的情况下，随着温度的升高，生成的 mw的325m激光诱导下， 022-物种的Raman峰的强度先增后减，在功率为2．1 200 oC生成的022-＆衄锄峰强度最大；温度对02扣生成的影响主要体现在三 个方面：对02-的活化作用，影响02在氧化物表面的吸脱附以及022．的稳定性。 在较低的温度下(50～200oC)，适当增大激光功率有利于诱导022_的生成，升 高温度后，较小功率的激光更有利于022-的生成。生成的022_物种的Raman峰 11m激 强度随着气相氧分压的增大和样品预处理时间增加而增强。在514和633 mw的325衄激光 光诱导下，Gd203表面未检测到022-的生成。在功率为2．1 高；在25oC下，诱导上述三种体系上022-生成的最佳激光功率也逐渐增大。在 其他条件不变的情况下，晶格能较大的稀土倍半氧化物的02-的活化需要较高的 温度和较大功率的激光。在上述结果基础上，探讨了022-激光诱导生成的可能 机理。 关键词：La203；Gd203；激光诱导；过氧物种；原位Ran姗光谱 Ab!m砸 Abstract 11lisdisSertationfocusesonmestudiesof factors越dmeChamsm innuencing of meform撕on of i11ducedl硒eronme刘ff．aceofraree砌 species by pero)【ide nle of tl舱firstof ∞s舢0Xide(跚1ch船La203觚dG地03)illp陀∞nceoxyg％．IIl pan “s formationof iIlducedl弱ersofdi丘．erent papc墨me p啪)【idespecies by wa、