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摘要
摘要 .
在本论文的研究中,我们共合成了3个未见报道的半刚性双吡唑配体和它们
核磁共振、质谱和X.射线衍射等手段对这些化合物进行了表征。
本文中用到的3个有机配体如下:
1.4,4’.(2,3,5,6.四甲基.1,4.二亚甲基苯撑).二.3,5.二苯基吡唑(H2L1);
2.4,4’一(2,3,5,6.四甲基一1,4一二亚甲基苯撑).二.3,5.二甲基吡唑(H2L2);
3.4,4-(2,7.二亚甲基萘撑).二.3,5一二苯基吡唑(H2L3);
6个配合物的分子式如下:
{[Ag(H2L1)】(BF4))n (1)
【A92(H2Lz)2](BF4)2’2H20 (2)
{[Ag(H2L。)】(N03))。 (3)
【Cd(H2L2)(I)2]n (4)
H20
[Cu2(H2L2)4(804)2]’11 (5)
‘
【Cu6(L’)3】.4H20 (6) 一
它们的结构可以分为以下三类:
维的双核配合物,其中2是一个M2L2型的矩形配合物;配合物3是一个MzL4
型笼状结构,其中的铜(1I)原予均为血配位。
体H2L3上N—H质子成功脱去,笼子的上下两面是Cu3N6的九元环,侧棱是
三个萘环支撑,萘坏平面和九元环平面接近垂直。
而结构中的pi—pi堆积作用使这种反式构象更加稳定;配合物3中,配体H2L2
为顺式构象,金属与配体交脊形成墙垛形链状结构;配合物4中,配体H2L2
‘
同样为反式构象,金属与配体交替形成z字型一维链,每个金属上有两个I‘
配位作为链的装饰。
通过对以上结构的研究,我们得出以下结论:
1.双吡唑配体中,吡哗环3,5位的取代基对配体在结构组装中表现出来的顺反
构缘影响很大。比较配体H2L1和H2L2我们可以看出,由于前者中存在C.H…丌,
而且组装的结构中存在pi—pi堆积,导致其很难在常温条件下与金属离子以顺式
构象进行组装;配体H2L2中我们用甲基取代了苯基,这个问题得到了解决,在
摘要
其组装体中,顺式构象更为常见。
2.双吡唑脱去质子,配位点增加一倍,这在很大程度上使组装体的复杂性提高,
可以预期得到更有趣的晶体结构。然而此类配体脱质子后易形成难溶的配合物粉
末,使得进一步的结构确定十分困难。我们尝试了在水热条件下进行分子组装并
取得了很好的效果(配合物6).
关键词:双吡唑,银,铜,自组装,超分子化学
Abstract ·
.
Abstract
andtheirsix
Inthis semi—rigidbipyrazolylligands
unprecedented
paper,three
with characterized
Cd(1I)weresynthesized,and
Cu(I)、cu(II)、Ag(1)幂la
complexes
and diffraction.
withelem
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