《FeZSM-5Raney Fe选择性催化还原NO的活性和水热稳定性》.pdfVIP

石油炼制与化工 ANDPETROCHEMICAI，S Z003年12月 PETROI。EUMPROCESSING 第34卷第12期 Fe选择性催化 FeZSM一5／Raney 还原NO的活性和水热稳定性 王维家，卢立军，宗保宁 (石油化工科学研究院，北京100083) 摘要采用原位晶化法合成的FeZSM5／RaneyFe催化材料，提高了ZSM一5分子筛中骨架Al 的稳定性和分子筛上铁离子的担载量。此材料在用作脱氨氧化物催化剂时具有优良的催化活性和 水热稳定性。以NIl，作还原剂还原模拟汽车尾气中的NO，390℃时NI)转化率最高为85，5％； II’催化剂仍保持良好的催化括性和水热稳 在体积分数为lo％的水蒸气存在气氛中连续运行500 定性，且系统引入50“L／I，soz对其催化性能没有不良影响。 关键词：催化剂制备脱氯活性稳定性寿命试验 1E她斗B 1前言 子相互作用的同时，与金属载体(RaneyFe)间也存 在过量Oz存在下，用还原剂(烃或氨)选择性在某种形式的相互作用，以达到稳定骨架A1与分 还原排放废气中的氮氧化物(NO：)的方法，近年来 子筛涂层的目的。另外，在分子筛合成及后续处理 受到了广泛的关注。虽然以Cu—ZSM一5为代表的过程中，发生铁离子的固相迁移，RaneyFe表面部 沸石类催化剂对选择性还原NO的反应具有很高 分铁离子由于热的作用迁移至ZSM一5体相中，使 的活性和选择性…“，但进一步的研究发现”“]，此 催化剂获得较高的铁离子担载量。 类催化剂在反应体系中的高温水蒸气的作用下，会 2．2催化剂制备 mL、 发生分子筛骨架脱Al，导致活性金属离子的化学 将19质量比约为1的铁一铝台金放入50 环境发生改变。金属离子迁移到催化剂的表面，烧 浓度为6mol／L的NaOH溶液中，在90℃下进行 结成金属氧化物颗粒而失去催化活性。另据报道， 抽铝处理1．5h。然后再将该合金放入装有15 过度离子交换的Fe—ZSM一5具有良好的脱氮氧化 mI。浓度为6tool／I，NaOH溶液的高压釜中，在 物活性和稳定性o]，且sq的存在对其活性也没有180℃下进行进一步抽铝处理48h，得到所需的 影响。但常规的离子交换法达不到所需的铁离子 RaneyFe载体。分子筛合成液由水玻璃(含质量 交换度，要制备过度离子交换的Fe-ZSM5，需要 使用一种结构复杂的特殊装置”]。 子水配制而成，其摩尔组成为”(Na。O)：n(siQ，： 为克服上述缺点，本课题采用原位晶化法合成 000。将上述 n(TPABr)：N(H20)一5：100：10：7 FezsM一5／RaneyFe催化材料，该法提高了分子筛 Fe载体与15mI，合成液混合，再移人 所得的Raney 骨架A1的稳定性，而且提高了分子筛中铁离子的 有25H儿聚四氟乙烯内衬的高压釜中，在180℃下 担载量。 Fe复合材料。