负载型贵金属Pd催化剂的制备及应用的研究.pdfVIP

河北师范大学硕士论文 摘 要 理想的有机合成反应应该是以100％的产率和选择性获得目标化合物。贵金 属催化剂恰好可以最大化地满足这一要求，但贵金属的昂贵价格极大地限制了它 的广泛应用。因此寻找低流失并可重复使用的负载型贵金属催化剂，既有理论研 究意义同时又具有工业应用价值。负载型贵金属催化剂后处理简单、分离和重复 使用方便，最终符合绿色化学的发展趋势。 负载催化剂上的金属颗粒粒径是影响催化反应的重要因素，微小颗粒的催化 活性研究已经引起了重视。微乳液法是控制金属粒径的一种新型方法，以微乳液 法制备的催化剂具有更高的催化活性。 本文主要进行了以下研究： 采用常规浸渍法制备了一系列负载量为3％左右的负载型Pd—si02催化剂， 利用XRD、SEM、原子吸收和比表面分析等技术手段进行了表征，考察了催化剂 在4一氯代邻苯二甲酸单钠盐(4一CPA)脱氯偶联反应中的催化活性。研究了不同催 化剂制备条件对该催化剂脱氯偶联性能的影响。实验结果表明，在反应温度750c、 催化剂用量O．5卧反应时问8h，甘油为还原剂的条件下，4．a，A的转化率接近 100％，BPllA的选择性可达87．6％。 采用微乳液法制备出了一系列的固载化金属Pd纳米粒子催化剂Pd．si02， 通过Ⅺ①、sEM、原子吸收和比表面分析等技术手段对所制各催化剂进行了表 征，结果表明微乳液法制备的催化剂，Pd颗粒平均粒径较小，尺寸分布较窄， 近似呈球形，而且在载体sio：中的分布较为均匀。实验就制备温度、Pd负载量、 氨水加入量、不同表面活性剂的选取、溶剂水与表面活性剂摩尔比。等制备条件 对催化剂的结构和催化活性的影响进行了探讨，确定了较适宜的微乳液制备体系 反应对Pd．Si02的催化性能进行了考察，结果表明，催化剂适宜的Pd负载量为 3州％左右，催化剂与原料用量比为1：60f质量比)，在反应温度750c、反应时间 8h条件下，BPlA选择性可高达92．7％，优于采用浸渍法制备的负载型Pd催化 剂。 考察了催化剂的使用寿命和失活现象，经原子吸收、SEM及比表面分析， 确定了造成失活的原因。通过对催化剂进行简单的再生处理后，套用5次，催化 剂的催化活性没有明显下降。 关键词：4一氯代邻苯二甲酸单钠盐，联苯四甲酸，负载型Pd催化剂，微 乳液法，浸渍法，联苯二酐 河北师范大学硕士论文 ABSTRACT 田leideal should thedesircd in and orgIIicsynthesisproducc produd100％yield metal canma】cimize this the of selcctiVity．NoMe a砷，but catalyst rcaching highpricc 10w thenoblemetal1jmitedits searchfor with y．The recyclable appl c缸alysts leach主ng 0f asone both 1evclmeta】shasbecn of协e conccnls丘nm c咖stanny珲co弘izedp打功e alld nOblemetal can acad锄icindus仃ia