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聚丙烯酰胺水凝胶的pH敏感性及释放性能研究 摘要 具有刺激响应性的高分子永凝胶材料在化学机械、人工肌肉、药 物传递和释放、膜分离、化学阀等诸多领域都具有广泛的应用前景。 无论从学术价值还是应用价值对这一领域的研究都有重要的意义。本 文在第一部分以聚丙烯酰胺水凝胶的pH敏感性为切入点全面分析了 水凝胶pH敏感性的形成机理，以及溶胀比的特征，推导了平衡溶胀 比计算公式；第二部分主要研究含有聚苯胺填充物的聚丙烯酰胺水凝 胶的pH敏感性以及在不同pH环境下的聚苯胺释放性能，通过对聚苯 胺释放浓度的变化规律、释放速率、扩散系数的计算和分析，总结出 了聚苯胺释放浓度的计算公式从而实现了对凝胶一填充物体系药物 释放的理论控制。 1．制备了不同交联密度的聚丙烯酰胺水凝胶(PAAm)，实验研究 1—13)、强 了各种聚丙烯酰胺水凝胶在酸性、中性、中强碱(pH=1 碱(pH13)的pH环境中的刺激响应性。通过实验发现，聚丙烯酰胺 水凝胶的平衡溶胀比随pH的增加呈现三个不同的阶段即：低平区、 峰值区、衰减区，对应不同的阶段凝胶的平衡溶胀比出现了从缓慢增 加到达到峰值再迅速衰减的变化规律。造成凝胶溶胀比变化的原因主 要是由于凝胶内部可离子化基团的电离度变化的结果，对于离子型凝 胶溶胀的主要驱动力是凝胶内部的静电排斥力、凝胶内外离子浓度 差、凝胶分子与溶剂的相互作用，其中静电排斥力是主要因素；聚丙 烯酰胺水凝胶pH敏感性的另一个特征是在相同的pH环境下平衡溶胀 比的大小由凝胶网络中的有效链数目和凝胶中大分子的质量决定，平 衡溶胀比随有效链数目的增加而减小，随凝胶大分子质量的增加而增 加。出现溶胀比衰减的原因是低分子盐效应造成的。以F10ry的凝胶 溶胀比公式为基础进行简化得到离子型水凝胶平衡溶胀比公式q．2舟： 尘竺竺尝粤其中i是凝胶网终中可离子化基团的电离度、m是单体 p potvMA、 的质量、m。是交联剂的质量、p，山是聚合物的密度、p。。是单体的密 度、M是结构单元的摩尔质量、Nl是交联剂的物质的量。利用该公 式可以很好的预测和控制离子型凝胶的平衡溶胀比。 2．制备了含有聚苯胺填充物的聚丙烯酰胺水凝胶(PAN工一PAAm)， 通过红外光谱分析了聚苯胺一聚丙烯酰胺共混物的结构。通过 PAN工一PAAm的pH敏感性实验，验证对聚苯胺结构分析的结果即非电 解质的刚性大分子对离子型凝胶的溶胀比影响很小。通过紫外分光光 度仪测定了不同交联密度，不同聚苯胺含量的聚丙烯酰胺水凝胶在不 同pH环境下的聚苯胺释放浓度。通过实验可以发现聚苯胺的释放浓 度随着时间增加出现三个不同的释放阶段，分别是小分子扩散阶段、 束缚扩散阶段、．和大分子扩散阶段。另外大分子释放初期的释放速率 随pH值的变化规律与凝胶溶胀比的变化规律一致，都是在中强碱处 出现最大值，在强碱处衰减。利用聚苯胺在凝胶内部的扩散系数并结 合凝胶平衡溶胀比计算公式得到聚苯胺在任一时刻的释放浓度的计 算公式。利用该公式可以通过改变凝胶的组分控制聚苯胺最终的释放 浓度。 关键词： 水凝胶pH一敏感性溶胀释放扩散 of andreleasebehaviorof the InVestigationpH—sensitiVity p01yacrylamidehydrogels l ， ， ， v ABSTRACT with behaviorhaVe Polymerhydrogelssti础li—responsiVeswelling been usedinthefieldof widely andsoon．1he of willbe Valuable biology inVestigationhydrogel