质子交换膜中质输送过程的Monte Carlo模拟.pdfVIP

质子交换膜质子输送机理模拟研究 摘要 本论文采用MonteCarlo方法模拟了单质子和多质子在质子交换膜中的输送 过程。研究了质子交换膜中质子的输送方式、导电性能及含磺酸基质子交换膜的 化学结构等，提出了质子交换膜中新的质子输送模型，即单个质子输送的“双组 分无规行走’’模型和多个质子输送的“足球赛场”模型。 单质子输送的“双组分无规行走模型从含磺酸基质子交换膜的结构特点及 质子可能输送的方式出发，把聚合物膜看作由两区域组分组成的体系，即疏水性 的高聚物主链区部分和链上可接受质子韵阴离子部分记作A组分，含水部分(也 可能是掺杂酸后混合酸的那部分)记作B组分。质子在此不同区域组分上有不同 的跃迁概率，同时提出了一些假设，如质子在两维方格子按无规行走随机发生运 动、格子体系动态变化等。单质子输送模型研究了含水量(两组分相对含量)、不 同组分的跃迁概率、格子恢复时间、在不同组分上质子跃迁距离等因素对扩散系 数的影响。最后把模拟的结果与相关实验资料进行了比较，证实该模拟运行结果 与实验数据中的含水量、格子恢复时间等参数对质子输送过程的影响一致。 很多实验数据都表明质子在质子交换膜中输送主要是链段运动和质子跃迁双 重作用的结果，利用模拟参数模型可以把能够输送的质子数表征为链段运动和质 子跃迁两项和的形式。模拟多质子输送的“足球赛场”模型把质子交换膜中可以 接纳质子的聚合物链段当作最小单元，并假设每个链段由A／B这个整体组成，链 段在格子上随机分布，多个质子在链段上随机分布等假设。根据分析的不同影响 因素调整模型，多质子输送的“足球赛场模型研究了质子数、聚合物链链段长 度、链条可容纳质子数等参数对质子在质子交换膜中输送过程的影响。通过定性 和半定量的分析比较，也证实了该模型能够较好地符合由实验得出的质子数、链 段长度等参数对质子输送能力的影响。 关键词：质子交换膜单质子 多质子输送模拟双组分无规行走足球赛场模 型质子跃迁链段运动 第4页共67页 质子交换膜质子输送机理模拟研究 Abstract Inthis the of and in papeq singleprotonmulti-protontransportproton process membraneswasstudiedMonteCarlosimulation．Newmodelswere exchange by inthis tosimulatesuch istwo randomwalk thesis compositions proposed process，one forthe of in otheris transport exchangemembranes，the processsingleproton proton walkforthe of in game multi-protontransportprotonexchange football process tothe oftherelated dataof membranes，accordinganalysis experimentalproton and ofthechemicalstr