腐殖酸对汞在土中吸附-解吸及非生物甲基化影响研究.pdfVIP

摘要 外源重金属汞进入土壤后对土壤造成的环境污染问题一直是研究者在治理和防 治汞污染中的重点。汞污染土壤的治理与修复，首先要认清汞在土壤中的有效性， 而其有效性又与汞在土壤界面中的吸附解吸密切相关。并且，被土壤吸附的汞容易 被激活，与土壤中的腐殖酸类物质如黄腐酸等发生还原反应和甲基化反应，生成甲 基汞。因此，研究汞在土壤中的吸附-解吸行为和甲基化反应的过程，为控制汞在土 壤中的迁移、转化以及生物有效性提供十分重要的理论和实际意义，为治理汞污染 的土壤提供理论依据。主要的研究内容结果如下： 1、本文采用振荡平衡法，研究了无机汞和甲基汞在四种土壤中的吸附-解吸规律。 实验结果表明：无机汞和甲基汞在土壤中的吸附-解吸均符合Freundlich方程；无机 汞在水稻土、红壤、黄褐土、砂姜黑土中吸附的K 值分别为122.25、86.60、70.95 、 f 76.60 ；甲基汞为55.99、45.00 、41.94 、40.43 。土壤对两种汞均有较强的吸附能力， 且土壤对无机汞的吸附能力强于甲基汞。有机质含量越高的土壤，对汞的吸附能力 越强；并且土壤初始pH对无机汞的吸附具有一定的影响，过酸或过碱的环境不利于 土壤对无机汞的吸附，但土壤初始pH变化对甲基汞的吸附影响不大。 2、无机汞和甲基汞在土壤中的解吸过程都存在明显的滞后效应，且吸附能力越强的 土壤，解吸能力越弱，滞后性越显著。即：无机汞在水稻土中的吸附作用最强，但 滞后系数最大；甲基汞在砂姜黑土中的吸附作用最弱，但滞后系数反而最小。 3、腐殖酸与Hg2+能发生还原作用和甲基化作用。实验结果表明当反应体系中存在充 足的甲基供体 （维生素B12 ）时，初始Hg2+浓度， HA浓度，反应系统温度，pH 以 及光照条件均对该非生物甲基化及还原过程有着显著影响。在所研究的影响因子中， 腐殖酸和Hg2+ 的浓度越高，生成的甲基化产物MeHg 的量越大；但随着HA和Hg2+浓 - 1 0 度增大 （＞40mg·L ），还原作用减弱。另外，升高温度可以促进MeHg和Hg 的产 生。较低的pH条件下更有利于MeHg 的生成，并随着pH升高，甲基化作用和还原作 用都受到了抑制；此外，光照条件也明显促进了 HA对Hg2+ 的甲基化，并且紫外灯 对Hg2+光敏化作用效果最明显。 关键词：汞；吸附；非生物甲基化；腐殖酸；土壤 I Abstract The environment problems which are caused by the heavy metal mercury into soils are always the key of governance and prevention the mercury pollution. To treat and restore the soil polluted by mercury should firstly study the mobility of mercury in soils, while its mobility mostly relates to the adsorption-desorption process. Besides, the mercury absorbed by the soil is not static and can be activated, generated with organic matter such as fulvic acid, converting to organic mercury. Therefore, investigating the adsorption-desorption behaviors in soils, as well as the methylation of inorganic mercury with humic acid, are important to contro