金属卟啉催化双氧水与氧气氧化1-萘胺合成新物质二(4-氧叉苯并环己-2-烯-1-基)胺(BOBCHA).pdf

目录 目录 摘 要 I Abstract III 第1 章 绪 言 1 1.1 金属卟啉化合物简介 1 1.1.1 细胞色素P-450 酶 1 1.1.2 金属卟啉类及结构3 1.1.3 金属卟啉化合物的应用研究4 1.1.4 金属卟啉类催化剂合成方法研究进展5 1.2 金属卟啉类仿生催化剂在催化氧化烃类绿色合成有机中间体及产品的研究进展6 1.3 金属卟啉催化氧化碳氢化合物的研究现状8 1.3.1 国内外发展动态8 1.3.1.1 国外研究成果8 1.3.1.2 国内研究成果9 1.3.2 金属卟啉催化剂催化氧化反应的机理 15 1.3.3 量子化学计算及分子模拟技术在金属卟啉中的应用进展 16 1.3.3.1 量化计算与分子模拟技术在金属卟啉催化氧化中的应用 16 1.3.3.2 量化计算与分子模拟技术对于卟啉催化剂在催化氧化反应中的意义 18 1.3.4 结论与展望 18 1.4 萘胺氧化的研究进展 19 1.4 选题的意义25 第2 章 金属卟啉催化氧化1-萘胺合成新物质二(4-氧叉苯并环己-2-烯-1-基)胺 (BOBCHA) 26 2.1 引言26 2.2 BOBCHA 的合成及表征27 2.2.1 仪器与试剂27 2.2.1.1 实验仪器27 2.2.1.2 实验仪器的操作条件27 2.2.1.3 实验试剂28 2.2.2 金属卟啉催化H O 氧化1-萘胺得到新物质BOBCHA 28 2 2 2.2.3 BOBCHA 的表征29 2.3 金属卟啉催化O2 氧化1-萘胺的实验33 2.3.1 仪器与试剂33 2.3.1.1 实验仪器33 2.3.1.2 化学试剂33 2.3.2 实验33 2.4 建立分光光度法测定BOBCHA 的产率35 i 目录 第3 章 反应机理的探讨40 3.1 引言40 3.2 反应机理的探讨41 3.2.1 实验仪器41 3.2.2 紫外－可见光谱对反应机理的表征41 3.2.3 EPR 对反应机理的表征43 3.3 结论45 第4 章 反应条件的优化47 4.1 引言47 4.2 金属卟啉催化剂的选择47 4.3 催化剂的量对BOBCHA 产率的影响52 4.4 NaOH 的量对BOBCHA 产率的影响53 4.5 反应时间对BOBCHA 产率的影响54 4.6 反应温度对BOBCHA 产率的影响55 4.7 在H O 氧化体系中，H O 的量和反应间质对催化反应的影响56 2 2 2 2 4.8 小结58 第5 章 水溶性meso- 四(4-氨基苯基)卟啉锌的合成、分离59 5.1 引言59 5.2 实验59 5.2.1 实验仪器和试剂59 5.2.2 水溶性锌卟啉的合成59 5.3 结果与讨论60