fe-ao-pn催化剂的制备及其对染料降解的催化作用.pdfVIP

摘要 为了克服均相光Fenton反应在处理有机污染物过程中的局限性，如pH值 的应用范围较窄(2．5)，催化剂易流失且造成二次污染等。本文使用盐酸羟胺和 氢氧化钠共同对聚丙烯腈(PAN)纤维进行改性，得到偕胺肟改性纤维(AO．PAN)， 然后将其与三氯化铁反应，在室温条件下制各了聚丙烯腈铁(Fc—AO．PAN)配合 物，并分别使用扫描电镜(SEM)、傅立叶红外光谱(nlR)和动态热机械分析 Fe—AO．PAN作为非均相光催化剂应用于两种常用偶氮染料C．1．活性红195和C．1． 酸性黑234的光催化氧化降解反应中，考察了其对降解反应的催化作用，并分别 研究了催化剂用量、催化剂中铁离子含量(CFe．PAN)、州值、辐射光强度、染料 浓度和过氧化氢浓度对脱色率的影响及其与染料脱色反应速率常数之间的关系， 并应用紫外．可见光谱法以及总有机碳测定(TOC)对染料的氧化降解反应进行 了分析。 结果表明，在彬为5．5—6条件下，增大赫酸羟胺浓度、升高反应温度以及 延长反应时间都有利于PAN纤维中偕胺肟基团数的增加；并且增加PAN纤维中 偕胺肟数或溶液中铁离子浓度能制备高铁离子含量的Fc．AO．PAN配合物。SEM、 FF-1R和DMA分析表明，改性PAN纤维中偕胺肟基团与铁离子发生了配位反应， 且1个铁离子能够与AO—PAN表面3个偕胺肟链节单元中3个氨基氮原子和3 个羟基氧原子进行配位反应，配位数为6。在Fc．AO．PAN和辐射光存在下，两 种染料的氧化降解反应速度明显加快，催化剂用量及其中铁离子含量增加和反应 体系中辐射光和过氧化氢都会促进水溶液中活性红195和酸性黑234的脱色降解 反应。Fe．AO．伴蝌催化荆在pH=6．0的溶液中具有较高的催化活性，而在碱性介 质中活性有所降低。紫外一可见光光谱分析表明，Fe．AO．PAN催化剂能够催化染 料分子中偶氮键与芳香环结构的分解反应，致使染料发生脱色反应，在脱色反应 进行到一定程度后，染料分子丌始矿化为：二氧化碳和水等无机小分子，使得染料 水溶液中pH值降低。在Fe．AO．伴州催化剂存在下活性红195和酸性黑234的 降解反应属于假一级动力学反应，催化剂用量的铁离子含量及辐射光强度增加有 利于提高活性红195和酸性黑234的降解反应速率常数，而增大染料浓度则会使 染料降解反应速率常数降低；另外，活性红195和酸性黑234的脱色反应也符合 Langmuir．Himshelwood动力学模型。 关键词：改性聚丙烯腈：铁离子；非均相光催化剂；偶氮染料；降解 Abstract ThedrawbacksintheuseofFentonreactions arelimitedtothe are(a)they avoidthe acidic Feionsremainin solutions．To pHrange，and(b)the aqueous modified fibrous limitation，AFe—polyacrylonitrile areactionbetweenPAN amidoximeandferric fibers prepared containing group chlorideatroom coordinationandstructurewasstudied temperature．Its process by electron transforminfrared usingscanning microscope(SEM)，Fourierspectrometer thermal SO thenus