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摘要
摘 要
因室内装修装饰产生的挥发性有机化合物(VOCs)污染是当前我国城市室内
空气污染的主要问题。VOCs处理的传统技术很多,但这些技术主要针对工业
VOCs废气;随着室内空气中VOCs污染的日益严重,人们开始研发一些更适于
室内空气净化的新技术,这其中吸附.光催化组合技术成为最具应用前景的室内
VOCs治理技术之一。甲苯是一种常见的VOCs污染物,室内浓度高;其检测简
便,毒性较低,因此国内外研究广泛。本文选取甲苯为VOCs代表物,研究开
发一种吸附一光催化协同去除甲苯的新技术。
本文采用溶液浸渍法将纳米Ti02负载到活性炭纤维(ACF)载体上,制备出
Ti02/ACF复合材料,它是一种新型的具有吸附性能的光催化剂。利用N2等温吸
同环境温度、湿度及气相苯共存体系下,采用静态平衡吸附法研究Ti02/ACF复
合材料对气相甲苯的吸附性能,获得吸附模型参数。在不同光照强度、环境湿
度及不同温度条件下,采用污染物预吸附再光催化降解的方法,在实验室自制
的可控温控湿的环境舱中,研究吸附态甲苯在Ti02/ACF复合材料上的光催化降
解过程,以三种指标(光催化去除率、矿化率和降解效率)评估不同反应条件下甲
苯的净化效果,从而揭示各反应条件对吸附态甲苯光催化降解过程的影响。定
性并定量考察甲苯降解过程中间产物在Ti02/ACF复合材料上的积累情况,建立
甲苯及中间产物的光催化降解动力学模型,根据动力学研究结果讨论甲苯光催
化降解的机理模式。最后,综合吸附实验和光催化净化实验结果,评估Ti02/ACF
复合材料的空气净化能力,并从净化效率角度出发设计提出新的吸附一光催化空
气净化系统。
实验结果表明:
纳米Ti02以分子簇形式吸附在ACF外表面,不会阻塞ACF上广泛分布的
微孔。Ti02/ACF复合材料保持了原始ACF材料的微孔结构特征,同时也由于
Ti02分子簇在ACF外表面的疏松堆积形成了一定数量的中孔和大孔。
尽管环境加温和环境加湿不改变甲苯在Ti02/ACF复合材料上的饱和吸附
量,但会导致甲苯吸附常数(6)下降,这意味着在相同气相浓度下,甲苯在
摘要
Ti02/ACF复合材料上的平衡吸附量减小。当体系中有气相苯共存时,苯和甲苯
在Ti02/ACF复合材料上发生竞争吸附。较之于苯,环境湿度的改变对甲苯的平
衡吸附量有影响但不显著。
光催化反应体系中,增加光照强度等程度地促进了甲苯PCO过程中所有反
应;增加环境湿度对中间产物的去除(甲苯深度矿化)作用大于对甲苯的去除作
用;升高环境温度则更有利于提高甲苯的去除速率,而对中间产物进一步降解
的促进作用较小。
在Ti02/ACF复合材料上共检测到5种甲苯光催化降解中间产物,它们分别
是:苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸、甲酚和2一甲基对苯醌。苯甲醛是催化剂表面积
累最丰富的中间产物,它可能与光催化剂的暂态失活相关。甲苯的光催化氧化
沿两条相互竞争的反应途径进行:支链氧化途径和苯环氧化途径。前者是主要
反应途径。反应体系中光照强度增大或环境温度升高,甲苯支链氧化途径和苯
环氧化途径均被加强,但甲苯的PCO反应过程不发生改变;环境相对湿度条件
的变化改变了甲苯的PCO反应过程,湿度增加对苯环氧化途径增强的趋势大于
对支链氧化途径的增强。环境水气在甲苯的光催化过程中起两种作用:①生成
活性物种·oH;②直接参与到苯甲醛的光催化降解反应中。
根据甲苯及中间产物的定量实验结果,建立了甲苯及苯甲醇、苯甲醛两种
中间产物在Ti02/ACF复合材料上光催化降解的动力学模型。动力学结果显示:
甲苯、苯甲醇和苯甲醛的光催化降解表观反应速率常数对光照强度、环境水气
浓度有不同的反应级数,说明光生空穴、·OH或H20在甲苯、苯甲醇和苯甲醛
的光催化降解过程中有着不同的作用强度。引发甲苯氧化的活性物种应该不止
一种,光生空穴(h+)、羟基自由基(·OH),以及氧气分子共同参与并实现了甲苯及
中间产物的氧化和矿化。
在PCO过程中,甲苯和中间产物在Ti02和ACF之间存在物质交换,交换
速率取决于环境温度的高低。甲苯和中间产物具有不同的扩散模式。扩散作用
是吸附.光催化协同效应的实质基础。
环境温度和环境湿度显著影响着以吸附一光催化技术为核心的空气净化装置
的净化效率。环境温度25oC,相对湿度30%,是本实验体系下的最佳PCO净
化
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