催化裂解甲烷制备氢气和碳纳米纤维.pdf

第 25卷 第 2期 应 用 化 学 Vol. 25 No. 2 2008年 2 月 　　　　　　　CH IN ESE JOURNAL OF A PPL IED CH EM ISTRY　　　　　　　 Feb. 2008 催化裂解甲烷制备氢气和碳纳米纤维 张 　志 　唐 　涛 　陆光达 　秦 　城 　黄火根 　宋江峰 　郑少涛 ( ) 表面物理与化学国家重点实验室 　绵阳 62 1907 ( ) 摘 　要 　采用浸渍法制备了 N i/M gO 与 N i/O D 氧化金刚石 催化剂 ,分别研究了反应温度和空速对甲烷催 化裂解转化率的影响 , 并利用 XPS、SEM 、ED S等测试技术对催化剂进行了表征 。结果表 明 , 33N i/O D 和 4 1N i/M gO分别在 500与 650 ℃能长时间维持其催化活性 ,前者在 150 m in 内的甲烷转化率 8% ,后者则在 120 m in 内的甲烷转化率 25% ; 甲烷初始转化率随裂解反应温度升高而增大 ,但温度过高导致催化剂迅速失 活 ; 降低空速有利于提高甲烷的转化率 ,但却会降低氢气产量 ; 甲烷裂解生成的碳产物形貌取决于载体和催化 ( ) 反应条件 ,较低温度 500和 550 ℃ 下 ,N i/O D 表面的裂解碳呈现出纤维状 ,在 650 ℃以上则表现为板结颗 粒堆积并将 N i完全覆盖 ,但该温度下的 N i/M gO 表面仍能形成碳纤维 ,并随空速降低存在直径增加的趋势 。 关键词 　甲烷 ,催化 ,裂解 ,氢气 ,碳纳米纤维 中图分类号 : O643. 3　　　　　文献标识码 : A 　　　　　文章编号 :(2008) 随着世界范围内的能源短缺和环境问题 日益突出 , 以氢能为代表的清洁能源的开发利用迫在眉睫 。 ( ) [ 1～8 ] 为了有效利用天然气资源 , 甲烷 CH 催化裂解的相关研究备受关注 。CH 裂解不仅可以获得不含 4 4 ( ) ( ) 碳氧化物的 H2 ,还可以得到碳纳米管 CN Ts 或碳纳米纤维 CN F , 由于载体和催化剂活性材料的相互 作用会影响 CH 的裂解效率和裂解碳产物的形成 ,因此 , 国内外学者相继开展了 CH 催化裂解反应体系 4 4 的研究 。Takenaka等 [ 9 ]在 N i/M gO 上进行了 CH 裂解研究 ,发现转化率 7% , 200 m in 内迅速失活 ,仅 4 得到 075 mmo l H / g催化剂 。N akagawa 等 [ 10 ] 发现了 5