协同脉冲放电去除甲醛的复合型催化剂制备及其性能的研究.pdfVIP

摘 要 甲醛是典型的有毒有害挥发性气体，被世界卫生组织认定为致畸致癌物质，在我国化 学品优先控制名单排第二位，其危害性仅次于二噁英。低温等离子体催化去除甲醛是目前 最具前景的方法之一，而低温等离子体催化氧化甲醛技术的关键是制备出与低温等离子体 技术相匹配的催化剂。 本论文以甲醛为处理对象，制备以γ-Al O 为载体，Mn 、Cu、Ti 为活性组分，稀土La 2 3 为助剂改性成分，制备了一系列的催化剂。将所制备的催化剂填充在脉冲放电系统进行性 能测试，并结合XRD 、SEM、EDS 、FT-IR 等表征手段，研究催化剂组成、结构、形貌对 催化性能的影响，分析复合型催化剂在脉冲放电等离子体催化去除甲醛中的作用，研究结 果如下： (1) 在脉冲放电反应器填充以γ-Al O 为载体的催化剂，能降低起始电压，提高甲醛去 2 3 除率，但不同活性组分甲醛去除率顺序为Mnγ-Al O CuTialone ； 2 3 (2) 随着MnO2 负载量升高，甲醛去除率出现先升高后降低，当MnO2 负载量为 8%， 甲醛去除效果最好；焙烧温度影响Mn 氧化物的种类，在焙烧温度为300℃的XRD 谱图中 检测到MnO 、Mn O 氧化物，形成不同价态的Mn 的氧化物有利于提高催化剂的协同作用； 2 3 4 (3) 在Ti、Mn 摩尔比为1:4 时，催化剂与等离子体协同去除甲醛最好，在摩尔比为1:4 时的催化剂表面结构更能吸附表面H O、O 和甲醛分子，提高甲醛去除率。MnO /γ-Al O 2 3 2 2 3 催化剂添加TiO2 后，Mn 氧化物组分的衍射峰强度明显减弱，这是由于添加Ti 组分后，减 少了Mn 氧化物组分的堆积，增加Mn 组分在载体表面的分散度。 (4) 对比活性测试前后Ti-Mn/Al 催化剂FT-IR ，除了CO 和H O 吸收振动峰外，没有 2 2 检测到其它残留物质峰，但活性测试后，H O 的伸缩振动峰变宽，弯曲振动峰变尖锐，这 2 说明Ti-Mn/Al 催化剂经高压脉冲放电后，Ti-Mn/Al 催化剂活性吸附位增加。 (5) MnO /γ-Al O 催化剂掺杂稀土La 后，催化活性有明显提高，La 掺杂量对甲醛去除 2 2 3 率影响为1%La2%La 0.5%La0% La ；当稀土La 掺杂量为1%时，催化效果最好，La 掺 杂量过高时，会造成活性组分的堆积，覆盖部分催化反应活性位点。 (6) La 掺杂量对Ti-Mn/Al 催化剂甲醛去除率影响明显，在40Hz ，放电电压24kV ，La 掺杂量为1%时，La-Ti-Mn/Al 催化剂协同脉冲放电去除甲醛的去除率可达98.65% 。 低温等离子体结合 La-Ti-Mn/Al 催化剂净化甲醛技术联合了等离子体技术和催化技术 两者的优势，La-Ti-Mn/Al 复合型催化剂对甲醛的去除效果影响明显，这为催化剂协同低温 等离子体净化VOCs 的应用提供一定的科学指导意义。 关键词：脉冲放电; 等离子体; 甲醛; 复合型催化剂 I 万方数据 Abstract Formaldehyde is a typical toxic a