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Pd_La1-zCezMn0.3-Al2O3催化剂的制备及其CNG发动机尾气催化净化性能研究分析.pdf
第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国·济南
催化净化性能的研究
李振国^1,杨春清1,龚彩荣2,陈海峰2
(1.中国汽车技术研究中心,汽车工程研究院,天津300162)
(2.天津大学材料与科学工程学院,天津300072)
摘要:利用柠檬酸溶胶.凝胶法制备了Lal.xCe。Mn03(x=0,0.2,0.4,0.6,1)纳米粉体,考察了不同
ce取代量对所得产物物相的影响.并以堇青石为载体,制备了Pd/La06Ceo4。Mn03-A1203型
催化剂.利用BET和SEM对所得催化剂的比表面积和微观结构进行了表征;利用模拟的
CNG发动机气氛,进一步考察了钙钛矿催化剂及负载贵金属Pd催化剂的催化活性。结果表
明,少量责金属(Pd1%)可使钙钛矿催化剂的活性得到明显改善,与纯钙钛矿配方相比,
CH4的起燃温度降低了1
80℃,c0和c3H8的完全转化温度也有大幅度降低,降幅达250℃
和270℃,钙钛矿和责金属配合使用可明显降低贵金属用量降低成本.
关键词:柠檬酸溶胶.凝胶法;钙钛矿;责金属;甲烷催化燃烧
l引言
与传统的汽油机和柴油机相比,CNG是比较清洁的燃料,可以大大降低排放污染物,
CNG发动机具有不可比拟的优势,但CNG发动机排气中未转化的CH。较之汽车尾气中的
UHCs更难氧化。CH4因其较高的温室效应(比C02高一个数量级)成为排放法规中严格控
制的物质。随着国内外对空气质量的关注,各国的汽车排放控制法规也越来越严格,如美国
联邦超低排放标准以及欧洲制订的IV号和V号标准,天然气汽车(CNGV)达到这些严格标
准,就必须采取提高CNG发动机的技术并加装催化转化器来实现。目前催化后处理技术中的
最大困难是选择合适的催化剂,传统的贵金属催化剂成本太高,不适合大规模的工业应用;
2.3’
而普通的钙钛矿催化剂在低温时又不能满足要求。因此开发新的甲烷催化净化催化剂lL
卅是当前CNG(压缩天然气)发动机尾气后处理领域的重要技术方向。
近年来,随着人们对物质结构和性能认识的深入,钙钛矿类(AB03,一般A是稀土金
属,B为过渡金属)物质逐渐受到关注。钙钛矿(Perovskite)最早用于汽车尾气净化见于上
世纪70年代初LibbyI狮)T究,认为钙铁矿有可能成为替代贵金属的催化剂活性物质。近年来
研究发现,和过渡金属简单氧化物相比,钙钛矿型复合氧化物在热稳定性、化学稳定性和结
构稳定性上相比具有一定的优越性,因而也表现出更高的催化活性。钙钛矿型催化剂尤其是
经过改性的稀土钙钛矿型催化剂(通式为AxA1-xBYB1.y03),是一种有望在未来部分甚至完
全取代贵金属催化剂的新型甲烷完全燃烧催化剂。
由于纯钙钛矿型催化剂比表面小,成型困难,强度不够好等诸多原因难于实际应用。为
了克服这些缺点,将钙钛矿活性组分负载予具有较高比表面、足够强度的笔青石蜂窝陶瓷载
幸通讯联系人:电话(022)8477
1809,E-mail:lizhenguo@catarc.at:.cn.
基金项目:国家高技术研究发展计划(No.2006AAlIAIB3).天律市机动车尾气催化jj净化工程中心建设
(KJPT2008011)。
第十六届全国稀土催化学术会议论文集 2009年7月 中国-济南
体上,取得了令人满意的结果。稀土催化剂超微粉体的常规制备方法¨一。主要有:机械混合
法、化学共沉淀法、溶胶一凝胶法以及微乳液法等。由于制备机理和工艺条件的不同,不同
制备方法可以得到表面性能和结构差异很大的催化剂粉末。机械混合法操作简单,成本低廉,
但需要较高的烧结温度或球磨时间,且易出现杂相。相比之下,湿化学法如共沉淀法、溶胶
凝胶法等能在较低烧结温度制备出高催化活性、大比表面积、均匀颗粒尺寸的纳米催化剂粉
体。本文采用柠檬酸溶胶一凝胶法结合浆料混合涂敷法和溶液浸渍法将Lao.6Ceo.4Mn03负载于
以Ce稳定的T.A1203为第二载体的堇青石蜂窝陶瓷上,考察了钙钛矿负载方法对催化剂结构
的影响、贵金属(Pd)对钙钛矿催化剂上CNG发动机排气污染物催化净化性能的影响。
2试验部分
2.1钙钛矿催化剂的制备
.4
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