碱源对低模硅比凝胶水热合成β沸石的影响.pdfVIP

　第２７卷 第５期 分　　子　　催　　化 Ｖｏｌ．２７，Ｎｏ．５　 　２０１３年１０月 ＪＯＵＲＮＡＬＯＦＭＯＬＥＣＵＬＡＲＣＡＴＡＬＹＳＩＳ（ＣＨＩＮＡ） Ｏｃｔ．　２０１３　 文章编号：１００１３５５５（２０１３）０５０４２９１０ 碱源对低模硅比凝胶水热合成 沸石的影响 β 郑步梅，万玉凤，谢　红，郭洪臣 （大连理工大学 化工学院催化化学与工程系，精细化工国家重点实验室，辽宁 大连 １１６０２４） 摘要：以四乙基氢氧化铵为模板剂，研究了低模硅比条件下 沸石的合成规律．发现晶种和模板剂之间存在明显 β 的协同导向作用．但碱源对晶种和模板剂的导向作用以及 沸石产物有明显影响．以ＮａＯＨ为碱源时，晶种的作 β 用主要是缩短晶化诱导期，而模板剂的作用主要是提高晶体生长速率．以氨水为碱源时，晶种和模板剂对缩短诱 导期和提高晶体生长速率都有贡献．总的来说，以ＮａＯＨ为碱源时凝胶的晶化速率较快．但是 沸石产物的硅铝 β 比很低，且晶粒度较大，团聚体比较紧密．相比之下，以氨水为碱源有利于提高 沸石的硅铝比．同时，所合成的 β β沸石晶粒度小，外表面积大，团聚体中介孔较多． 关键词：四乙基氢氧化铵；低模硅比； 沸石；氨水；硅铝比 β 中图分类号：ＴＱ４２６．６；Ｏ６４３．３ 文献标志码：Ａ 　　 沸石是由Ｍｏｂｉｌ公司于１９６７年首次合成的， 的用量降至ＴＥＡＯＨ／ＳｉＯ 比约为０．１７，其 沸石产 β ２ β 它是具有三维十二元环交叉孔道结构的高硅沸 ［１６］ 物硅铝比与凝胶接近．刘冠华等 采用固体硅胶 ［１］ 石 ． 沸石在苯烷基化和多烷基苯的烷基转移反 β 表面润湿法合成 沸石，可将ＴＥＡＯＨ／ＳｉＯ 比降至 β ２ 应等方面已经得到了重要的工业应用．虽然 沸石 β ０．１１左右，但 沸石产物硅铝比远低于凝胶硅铝 β 在烃类裂解、异构化和有机合成中还有较大的应用 ［１７］ ［１９］ 比 ．周群等 通过向无模板剂的初始凝胶中加 － ［２３］ 潜力 ，但其实际应用受到了合成成本高的不利 入少量导向剂（由铝酸钠、ＴＥＡＯＨ、ＮａＯＨ和白炭 影响． 黑制备）大幅度降低了ＴＥＡＯＨ的用量，但从该体系 四乙基氢氧化铵（ＴＥＡＯＨ）是水热合成 沸石 β 中只能合成出ＳｉＯ／ＡｌＯ 为８～１５的 沸石产品．