不同载体负载的Rh基催化剂催化甲烷溴氧化反应.pdfVIP

2010 Chinese Journal of Catalysis Vol. 31 No. 2 文章编号: 0253-9837(2010)02-0213-05 DOI : 10.3724/SP.J.1088.2010.90822 研究论文: 213~217 不同载体负载的 Rh 基催化剂催化甲烷溴氧化反应 1,3 1,2 1,3 1,3 1 1 1 林荣和 , 丁云杰 , 龚磊峰 , 李经伟 , 陈维苗 , 严 丽 , 吕 元 1 中国科学院大连化学物理研究所洁净能源国家实验室, 辽宁大连 116023 2 中国科学院大连化学物理研究所催化基础国家重点实验室, 辽宁大连 116023 3 中国科学院研究生院, 北京 100049 摘要：在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的 Rh 催化剂上的甲烷溴氧化反应, 发现在惰性载体 SiC 和 SiO2 担载的 Rh 催 化剂上溴代甲烷选择性较高, 而以金属氧化物 ZrO2 和 TiO2 为载体的 Rh 催化剂上易发生深度氧化. 程序升温还原实验表明, 惰 性载体担载的 Rh 催化剂更难还原. 热力学数据分析表明, 在所考察的温度区间内, 提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应 的进行. 惰性载体担载的 Rh 催化剂活性高可归因于 Rh 适中的氧化还原能力, 抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行. 由于 Rh/SiC oC, 气、液空 显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性, 因此对该催化剂的 Rh 载量和反应条件进行了优化. 结果表明, 在 620 速分别为 900 和 3.0 ml/(g·h) 条件下, 甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在 20% 和 90% 以上, 并且连续反应 100 h 未 发生催化剂失活. 关键词：甲烷; 溴氧化; 铑; 载体; 负载型催化剂 中图分类号：O643/TQ54 文献标识码：A Different Carriers-Supported Rh-Based Catalysts for Oxidative Bromination of Methane 1,3 1,2,* 1,3