甲烷制燃料电池氢源催化剂设计改进论文.docVIP

华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 A Thesis Submitted in Partial Fulfillment of the Requirements for the Degree of Master of Engineering For the Production of FC Hydrogen from Methane as a Catalyst for the Design and Improvement Candidate : Yin Xiao  Major  : Heating, Gas, Ventilation and  Air-conditioning Engineering Supervisor : Associate Prof. Li Fan Huazhong University of Science and Technology Wuhan, Hubei 430074, P. R. China June, 2007 -2- 独创性声明 本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得 的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他 个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集 体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名：  日期：  年  月  日  学位论文版权使用授权书 本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权 保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。 本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检 索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。  本论文属于  保密□， 不保密□。  在  年解密后适用本授权书。  （请在以上方框内打“√”）  学位论文作者签名：  指导教师签名：  日期：  年  月  日  日期：  年  月  日 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文  摘  要  质子交换膜燃料电池是一种利用氢能的新型能源系统，它以氢气为燃料，通过 化学反应放出电能和产生热能，并且排入环境的是无污染的水。甲烷因其资源丰富， 含氢量高，输配管网四通八达，作为制造燃料电池的氢源有很现实的意义。甲烷的 部分氧化制氢不仅在资源利用和环境保护方面有重大意义，而且可简化生产过程， 降低成本。 本论文系统地研究了甲烷部分氧化的工艺过程和反应机理，提出利用空气与城 市天然气进行部分氧化反应，制取燃料电池用氢源的实验工艺；并设计和改进了甲 烷部分氧化所需的以 γ-Al2O3 为载体的 Ni 基催化剂；确定了实验流程中的相关条件 参数。 在 POM 反应的流程中，用空气替代纯氧，在固定床反应器上进行催化剂评价实 验。实验结果表明：在 Ni 基催化剂体系中，以 γ-Al2O3 为载体，以 La 为添加助剂的 催化剂，在 Ni 含量在 8%左右具有最好的反应性能；助剂 La 可以在较低的温度下进 行引发 POM 反应，在 5%左右的 La 含量既可满足 Ni 基催化剂引发 POM 反应的条 件，也能保证催化剂具备较高的活性；在改进各元素搭配比例并检验活性后， Ca-Ce-Ni-La/Al2O3 催化剂，床层温度 800℃，6L·g-1·h-1 的空速下，air/CH4 比在 3.0~3.5 之间具有较高活性和抗积炭能力。 温度升高，甲烷转化率增加，但是 H2 选择性在 800以后基本保持不变，温升 会对催化剂产生烧结和蒸发流失而效率降低。催化剂稀释前后反应性能相差不大， 但石英砂稀释要略优于 Al2O3 稀释。  关键词：甲烷  部分氧化  镍基催化剂  空气  I 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 Abstract Proton exchange membrane fuel cells（PEMFC） fired hydrogen is a new energy system. It produces heat and generates electricity through chemica