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化学动力学(7,a)
* 物理化学(Ⅱ) PHYSICAL CHEMISTRY (11) 4. Classification of catalysis Homogeneous Gas catalysis Liquid catalysis Acid-base catalysis Coordination catalysis Heterogeneous catalysis Enzyme catalysis 5. Homogeneous catalysis (1) Acid - base catalysis C2H4 + H2O C2H5OH H2SO4 CH2 CH2 + H2O C2H4(OH)2 H2SO4 O CH2 CH CH2 + 2H2O C3H5(OH)3 + HCl NaOH O Cl Mechanism : CH3OH + CH3COOH→CH3COOCH3 + H2O CH3OH + H+ → CH4OH + CH4OH+ + CH3COOH →CH3COOCH3 + H2O + H+ S P 酸催化 S + H+ SH+ P + H+ 碱催化 S + OH- SOH- P + OH- S :substrate (底物) Kw : ionic product of water 酸碱催化反应的速率与溶液的pH值有关 lnk pH 7 广义酸催化 S + HA SH+ + A- P + HA 广义碱催化 S + B S- + HB+ P + B 固体酸催化剂(环境友好催化剂) 新型分子筛催化剂、大孔硅铝磷酸盐沸石 催化剂、负载型磺酸盐/SiO2催化剂 2. Coordination catalyst (络合催化或配位催化） 反应物通过与催化剂活性中心的配位作用， 形成活化络合物，而加快反应的进行。 配位催化剂多为过渡金属的络合物 Ziegler - Natta catalyst (1957) n-C2H4 (CH2 - CH2)n TiCl4/Al(C2H5)5 优点：高活性、高选择性、反应条件温和 缺点：产品不易分离。 Mechanism M Y + X M Y M X Y X C2H4 + 1/2O2 CH3CHO PdCl2 - CuCl2 PdCl2 + 2Cl- [PdCl4]2- [PdCl4]2- +C2H4 [C2H4PdCl3]- + Cl- [C2H4PdCl3]- +H2O [PdCl2(H2O)C2H4]+Cl- [PdCl2(H2O)C2H4]+H2O [PdCl2(OH)C2H4]-+H3O+ [PdCl2(OH)C2H4]- Cl-Pd-CH2-CH2-OH + Cl- Cl-Pd-CH2-CH2-OH HCl + Pd + CH3CHO 6.自催化---振荡反应 反应的产物之一能够对反应起催化作用, 称为自催化作用. 一般机理: 特点: 自催化反应有诱导期 自催化反应的存在是发生化学振荡的必要条件 A B + C A + B AB AB 2B + C B-Z反应 3BrO3- + 5CH2(COOH)2 + 3H+ 3BrCH(COOH)2 + 2HCOOH + 4CO2+ 5H2O Ce4+/Ce3+ B-Z反应振荡浓度范围 反应物质 c/(mol,dm-3) 丙二酸 0.013～0.5 KBrO3 0.013～0.063 Ce(NH4)3(NO3)5 0.0001～0
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