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- 2016-10-20 发布于贵州
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纳米二氧化钛催剂选择性光还原NO生成N2:氧空位和铁掺杂的角色
纳米二氧化钛催化剂摘要传统的以TiO2为载基的光催化剂由于氧化氮氧化物生成硝酸盐并且不易自发的解除吸附,因此容易导致催化剂失活。我们在一个还原性气氛中通过热还原法在TiO2纳米粒子中产生更大浓度的氧空位来改变选择性还原反应。结果表明:在光致还原过程中,NO被氧化成N2和O2,并且催化剂在室温下能够自发的解除吸附。通过在TiO2中掺杂Fe3+来大大提高光还原反应的活性,其中Fe3+作为一个受体型的掺杂剂用以稳定氧空位。而且,光诱导还原Fe3+生成Fe2+提供了一种重组的途径:几乎完全抑制了NO2的形成,因此提高了还原反应生成N2的选择性。气相色谱分析证实,N2和O2以化学计量比生成,并且发现氧空位的浓度限制了NO分解反应的活性。我们提出一系列内部一致的反应方程来描述所有的实验观察到的光催化过程特性。观察到氧空位对光诱导反应的活性和选择性的影响可能为设计高选择性的光催化剂提供新的路径。
引言
世界上大部分的能源消耗主要是在空气中燃烧化石燃料。主要的例子是汽车中内燃发动机和发电厂中的涡轮机。这些过程产生大量的温室气体,例如CO2和NOx。在燃料燃烧的过程中产生较高的温度使空气中N2和O2反应生成NOx(NO和NO2的混合物)。在过去的几十年,由于越来越多的汽车和日益增长的工业活动,导致大气中NOx的浓度迅速增加。关注的主要原因是排放的氮氧化物对人类的肺组织有害并且有助于形成酸雨
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