[第一性原理弹性非弹性电子隧穿谱振动芳香性博士论文.docVIP

分子器件弹性和非弹性电子输运性质的理论研究 原子与分子物理， 2011， 博士 【摘要】 随着电子器件小型化的发展,分子器件的研究越来越受到人们的关注。人们发展了各种各样的实验技术来制备分子器件并测量其电输运性质。然而,对于同样的分子器件,利用不同实验方法测得的电导往往差别很大,其原因之一是分子与电极的接触构型在不同的实验条件下往往差别很大。到目前为止,分子与电极接触构型的不确定性仍然是阻碍分子器件发展的一个重要因素之一。近年来,非弹性电子隧穿谱测量技术作为研究分子器件电输运性质的重要手段引起人们广泛关注并迅速发展起来。非弹性电子隧穿谱的谱峰对应分子的振动模式,因此可以用来判断器件中分子的存在与否。此外,非弹性电子隧穿谱对分子器件内部结构的变化非常敏感,因此可以作为探测分子器件内部结构信息的手段。然而,实验结果本身并不能确定分子器件的结构,只有将分子器件电输运性质的理论模拟与实验结果有效结合才能实现探测分子器件结构信息的目的。本论文在杂化密度泛函理论的基础上,利用弹性散射格林函数方法详细讨论了芳香性耦合对双分子器件电输运性质的影响。考虑到电子输运的非弹性过程,发展了第一性原理的理论方法来模拟分子器件的非弹性电子隧穿过程,研究了分子倾斜角度、分子与电极接触构型等因素对分子器件...?更多还原 【Abstract】 With the minimization of electronic devices, the study of molecular junctions has attracted much attention. All kinds of experimental techniques have been developed to prepare molecular junctions and lots of methods have been used to perform the measurement of the electron transport properties of them. However, the conductance values of the same molecular junctions measured using different techniques by different experimental groups vary significantly. One reason that has been widely accepted is...?更多还原 【关键词】 第一性原理； 弹性； 非弹性电子隧穿谱； 振动； 芳香性； 【Key words】 First-principles； Elastic； Inelastic Electron Tunneling Spectroscopy； Vibration； Aromatic； 中文摘要 7-10 ABSTRACT 10-14 第一章 分子器件简介 15-29 1.1 分子器件的研究背景 15 1.2 分子器件的制备与测量方法 15-19 1.3 分子器件电输运机制以及理论方法 19-23 1.4 分子器件非弹性电子输运 23-29 1.4.1 非弹性电子隧穿谱的产生 23-25 1.4.2 非弹性电子隧穿谱的测量原理 25 1.4.3 非弹性电子隧穿谱的特点 25-26 1.4.4 研究非弹性电子隧穿谱的意义 26-29 第二章 电子结构理论基础以及频率分析 29-47 2.1 基于波函数的电子结构计算方法 29-32 2.1.1 波恩-奥本海默近似(BO 近似) 29-30 2.1.2 单电子近似 30-31 2.1.3 平均场近似和Hartree-Fock 自洽场 31-32 2.2 密度泛函理论 32-37 2.2.1 Hohenberg-Kohn 定理 33 2.2.2 Kohn-Sham 方程 33-35 2.2.3 交换关联泛函 35-37 2.3 计算中基函数的选择 37-39 2.4 分子振动频率分析 39-40 2.5 典型分子的振动模式图像 40-47 2.5.1 亚甲基基团的振动模式 40-42 2.5.2 苯分子振动模式 42-47 第三章 分子器件弹性和非弹性电子输运理论方法 47-59 3.1 分子器件弹性电子输运理论方法 47-52 3.1.1 分子器