3C和4H-SiC中的电子结构和电荷转移..doc

3C和4H-SiC中的电子结构和电荷转移 摘要：我们使用一个局部密度泛函势、原子轨道线性组合（LCAO）法以及BZW程序，研究了3C-SiC和4H-SiC的电子结构。我们计算了能带、带隙、n-型载流子的有效质量以及临界点转变能量。计算出的电子性质与实验结果很好地吻合。对3C-SiC的初始总能量计算，找到了一个平衡晶格常数a=4.348 ?。计算出的电荷转移表明，在4H-SiC和 3C SiC中，每一个硅原子失去约1.4个电子，被一个碳原子获得。 1 引言 由于其优越的电子、机械和化学性能， SiC成为高温、高压设备中最有前途的材料1,2]。大的Si-C键键能使SiC可以抵抗化学侵蚀和辐射,并确保其在高温下的稳定性。SiC可能是具有最多的多晶类型的材料。超过200个SiC的多晶类型已经被确定。由于其有利的电子性能， 3C和4H-SiC多晶吸引了更多的注意力。 在本文中，我们使用从头计算法，研究了3C-SiC和4H-SiC的电子结构和电荷转移。基于密度泛函理论以及局域密度近似（LDA）[3,4]所建立的从头计算法，已经成为了研究半导体、金属、表面或者界面性质[5,6,7,8]的非常强大的工具。在这些计算中，多体电子系统的交互关联作用被表述为电荷密度的函数[3,4,5]。 然而，很多对半导体或者绝缘体的LDA计算都低估带隙30-50%。那些与带隙极其相关的问题，诸如通过LDA方法计算出的半导体的低能量导带和光学性质，均与实验结果不吻合。对Ge进行前述的计算[8,10,11]，得出数个为金属的能带结构，而这显然与实验结果不符。已经有一些理论方面的努力去试图解决这些问题，其中包括利用非局域、能量依赖、非轭密的自有能量算符等的计算 [12,13,14,15,11]。Aryasetiawan和Gunnarsson回顾了多种计算方法，包括试图描述激发态性质的GW的方法[16]。这些作者已经证明，基于收敛的初始设置和改进的交换关联，计算得到的带隙基本上是正确的。Johnson和Ashcroft利用简化了的GW方法，对半导体带隙应用了剪刀型修正[17]。 在前期报告中[18,19]， Bagayoko和同事发现了一个与利用与LCAO方法一样的初始设置的变分计算所固有的效应。如下所解释，这种效应是由初始设置和Rayleigh–Ritz变分计算所固有的性质所引起的。Rayleigh原理[20,23]说明，当使用LCAO方法去解一个本征方程，采用N轨道和一个(N+1)轨道的初始设置，采用一个原子轨道函数线性组合方法固定N的轨道之一(N + 1)轨道，这里的大套的大小(N + 1)所获得的小尺寸增大的N，然后计算特征值满足下列不等式: EN1 ≥ EN+11，EN2≥EN+12，EN3≥EN+13 , . . . . 简洁明了，并提供以上条件都得到满足时，一个给定的特征值是永远不会成为增加而增加大小的依据； (即如果它等于精确值)。显然这个定理运用大量保证的收敛性,计算出相应的确切的特征值。进一步完整的考虑要求基础上设置是尽可能大。因此，通常需要变分计算放置一个强调保证收敛性的基础上利用大套。以下描述的方法确认此要求和事实：只有波函数用于迭代过程了电荷密度和重构。这的事实提供了一种可能的标准基础，确定优化收敛性标准定义了Bagayoko、Zhao和Williams (BZW)程序，增加第一原理计算材料的性能，重点分析和描述带隙激发态。 这个程序已经被用来BaTiO3、纤锌矿GaN、Si、金刚石和RuO2的电学和光学性质[19,24]。在本文中，我们使用了BZW程序，计算了3C和4H-SiC的电子性质及电荷转移[18,19,24]。 在下一节里，我们总结了我们的计算方法。第三节描述了计算结果。第四节是一个简短的结论。 2 方法 我们使用自洽计算初原子轨道LCAO)的线性组合方法。这些自洽原子轨道函数线性组合计算在内的所有电子和能，没有通用状态近似的计算方法详情可在[725,26,27,28,29]以前的出版物找。我们采用Vosko 等人赋值的Ceperley- Alder反应类型[30]的局部密度泛函[31]。新开发的BZW程序[18]在整个计算过程，我们的计算都是。 确定最优的变分计算基组的初步程序。从本质上讲，这个过程需要三个或更多的自洽计算性能，最小基组的开始需要在所有材料的原子或离子物种电子（分子，堆积物或固体）进行说明。以后每计算进行了一套包括基础，对于前面的计算加一个（或更多）的原子或离子品种。在目前所研究的材料轨道，这些轨道是添加在增加能源秩序。几个自洽计算，直到完成对被占领状态密度的能量，计算氮，是为了计算的N +1)相同。然后，研究用的材料是从计算N为已知的最优基