AuTiO2用于苯甲醇催化氧化制苯甲醛.pdf

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号：OC．015 Au／Ti02用于苯甲醇催化氧化制苯甲醛· 杨晓敏，梁长海，王秀娜，王闯，邢丽，邱介山¨ (大连理工大学化工学院炭素材料研究室，大连理工大学精细化工国家重点实验室，大连116012) 关键词：负载型金催化剂；苯甲醇；氧化 苯甲醇液相氧化生产苯甲醛是一个重要的而且极具挑战性的反应【¨。传统的生产工艺使用化 学计量氧化剂如重铬酸盐、高锰酸盐等【“l，产生大量重金属盐污染物。因此，研究和开展以氧气 为氧源的催化苯甲醇选择氧化生产苯甲醛具有重要意义。无机氧化物或活性炭负载的金催化剂催 化醇类选择氧化反应显示出较高的活性和选择性，近年来引起了人们广泛的关注。本文以水为溶 剂、氧气为氧源，研究了负载型纳米Au／Ti02催化剂对苯甲醇液相氧化制备苯甲醛的催化活性。 1．实验部分 wt％、4．0wt％、6．0wt％、8．0 wt％)催化剂。 2400 X射 采用XRD研究Au／Ti02催化剂的晶相结构和物相特征，所用仪器为日本理光D／MAX TecnaiG2 线衍射仪。采用TEM研究Au／Ti02催化剂金的粒径大小和分散情况，所用仪器为Philips 20透射电镜。 使用前，将新鲜催化剂于氢气气氛中在300oC下焙烧还原。苯甲醇选择氧化反应在配有磁力 mmol，溶剂15mL，催化剂0．1 搅拌和温控系统的高压反应釜内进行。反应条件为：苯甲醇29 g， 6890N气相色谱仪分 反应温度100℃，反应初始压力10atm，反应时间8h。反应产物用Agilent 析，所用色谱柱为SE．54。 2．结果与讨论 o和77．5o处的衍 图la)是四种不同金担载量的Au／Ti02催化剂的XRD谱图。其中，44．3 wt％ nm。我们以8．0 根据Schemer公式计算8．0wt％Au／Ti02催化剂上Au的平均粒径大小为4．0 Au／Ti02为例，用TEM研究了Au的粒径和分散情况。图lb)是8．0wt％Au／Ti02的TEM照片， 显示Au的平均粒径为4．0nm且均匀分散在Ti02载体上。 以水为溶剂、氧气为氧源，考察了负载型Au／Ti02催化剂在苯甲醇选择氧化制备苯甲醛中的 催化活性，结果如表l所示。在相同的反应条件下，Au／Ti02的催化活性随金的担载量的增加而增 大。在较温和的反应条件下，8．0wt％Au／Ti02催化剂表现出最高的苯甲醇氧化活性。这与高担载 量的Au／Ti02催化剂仍具有小的粒径和高的分散度有密切关系。 ”通讯联系人：邱介山教授．Fax：041IE·mail：jqiu@dlut．edu．cn PR--227 第十一届主营青年催化台擅论文囊 0wm、4．0wt％6．0 圈1Au／Ti02(2 wt％、8．0州％】的XRD游目a)和8．0州％AuⅡ102 的TEM照，¨b1 表I苯■醇催化氧化黼备苯甲酵反＆中台担毂