CrMgAl2O4Al2O3对CO2氧化乙烷脱氢制乙烯催化性能的研究.pdf

第十一届全国青年催化会议论文集 文章编号：PA．078 乙烯催化性能的研究· 张轲，高华春，周广栋，郑欣，雷斌，程铁欣¨ (吉林大学化学学院长春130021) 关键词：Cr／MgAl204／A1203，乙烷，乙烯，氧化脱氢 天然气不仅被用作燃料，而且还作为一种原料。天然气中最具代表性的就是包含了大约10％ 的乙烷，它的转换主要以来于石油领域和煤气领域。利用乙烷的一个重要途径就是将它转换成乙 烯——在石化工业上有着被确定非常好的化学用途。乙烷和其它的一些低碳烷烃催化脱氢现在正 被作为生成低碳链烃来普遍地进行广泛研究。【lJ 复合氧化物不仅本身具有催化活性，而且被广泛地用作负载型金属催化剂的载体材料。它不仅 兼备两种氧化物优点，并具备两种氧化物未具备的新优点，使得复合氧化物的开发成为当今催化领 域的一个重要研究方向尖晶石型复合氧化物是重要的催化材料【21。已发现含Mg的氧化铝基表层 尖晶石与负载活性金属具有强载体——金属相互作用13】，而这可能对我们所研究的反应有很大的 影响。 1．实验部分 载体的制备参考文献【4】的方法合成，催化剂按照常规浸渍法制备。载体按形成表面MgAl204 的投料比标记为X％MgAl(X％=3％，5％，7％，10％)．其活性评价参考文献【5】。 2．结果讨论 no．21·l1 出，镁铝尖晶石／(JCPDF 52)和y-A1203(JCPDFno．10-0425)样品的衍射花样十分相似， MgAl204的(31 3的(400)hid 1 (20=45．20，i=100％)和(31)hkl(20=37．60，I=80％)峰十分相近。 t删MzO+，薄oI 啪 ————一。 h?p二 ‘ 、 ，／、，—。，一√； 、 t， 、～／十一一’ 图1 a X％MgAl204／y--A1203(X=O、3、5、7、10)，b 。中华人民共和国和西班牙王国科学技术合作的基础协定子项目，吉林省科技发展计划资助项目2) PR—llO 篁±=星全垦童生堡丝叁垫迨塞篓 我们也可以看到，y-A1203的(31 120 1)衍射峰 1)衍射峰峰型对称，而Mgo改性后在靠近T-A3(31 20=37．6处的36．80一侧观察到存在一个肩峰，这是MgAl204的(311)较弱衍射峰． 而在图1．a中，由于MgAl204的特征峰并不明显，因此我们通过把扫速调慢，并把角度范围 控制在，MgAl204最强峰(31 1．b，由此图可以看出，由于M92+离子进入晶格，使MgAi204的晶格常数比大于丫-A1203，使相应 左右两边不对称，左边明显有一个突起；而MgAl204在36．80有一个最强峰，因此可以认为镁铝 尖晶石已经形成 我们首先考察空白反应(用SiC填充满石英反应管)在实验温度下乙烯的生成情况，在973K 没有乙烷热脱氢产生乙烯。由图2可见Cr／A1203对C02氧化乙烷脱氢制乙烯有一定活性，但 没有修饰的y--A