IrCeO2催化剂对氢气中一氧化碳选择氧化的催化性能.pdfVIP

!!!!±!!星一一 第六届全国氢能学术会议文集 上海 —————————————————————————————————————————————————————————一一 =：： Ir／Ce02催化剂对氢气中一氧化碳选择氧化的催化性能 黄延强1～，刘晓艳12王晓东1，王爱琴1，张涛1 (1．中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连116023；2．中国科学院研究生院，北京100039) 0前言 聚合物电极膜燃料电池(PEMFC)由于具有高的能量转化效率以及零污染排放(ZEV)，因而近年来 受到了广泛关注。但是，PEMFC的操作温度较低(80。C)，Pt电极很容易被重整气中微量的CO所污染， 因此消除氢源中的微量CO对PEMFC的应用十分重要[1]。其中，CO的选择氧化无疑是最简单、最廉价和 最有效的方法。迄今为止，人们研究更多的是采用Pt、Rh、Au等担载型金属催化剂。而Ir催化剂的研究 却很少，这可能是因为运用传统的浸渍方法很难制得高分散的Ir催化剂，从而导致其氧化CO的活性很差 [2，3】。本文报道了用均相沉淀法制备的Ir／Ce02催化剂，并考察该催化剂对氢气中一氧化碳选择氧化的催 化性能。 1实验 1．1催化剂制备 室温下，将一定量的H2IrCl6，Urea以及lg 置于80。C恒温水浴中并剧烈搅拌，待溶液pH到7～8结束。将悬浮物离心分离，并洗涤至无Cr检出。将 催化剂在80℃下真空干燥过夜，备用。 1．2催化剂活性评价 催化剂的活性评价在内径为4mm的U型微型固定床反应器中进行，催化剂用量为0．19， SV=12，000h～ml／g—Cat．反应前，催化剂在氢气氛下500 比值。原料气和尾气的组成由GC．8800气相色谱在线分析，采用TDX-01色谱柱。 2结果与讨论 温度的变化曲线。从图1中可以看出，在所有的情况下，CO转化率都存在一个最高转化率，而且氧气在高 于一定温度(100。C)下都能完全转化。催化剂的低温选择性随九值变化不大。随着温度的升高，氢气快速 与氧气发生反应，从而导致CO转化率及选择性下降。在入=4时，随着温度的升高，在220℃时CO转化 率又有升高，这是因为反应中生成的水与CO发生水气变换反应，消耗掉一部分CO。在此反应条件下， Ir／Ce02催化剂表现出了很好的CO氧化活性及选择性。 验表明，CO的转化率和选择性均维持在60％左右，没有发生活性的衰减，表现出了良好的稳定性。 3结论 用均相沉淀法制备的Ir／Ce02催化剂对氢气中微量一氧化碳的选择氧化具有很好的催化活性，并表现出 了很好的稳定性。 ．．40．． ％，§vll3 图1不同氧气浓度下1．8wt％Ir／Ce02催化剂的CO，氧气转化率以及CO氧化生成C02的选择性随反应温度的变化曲线 辞、．coU 图2 1．8wt％Ir／Ce02催化剂选择性氧化CO的稳定性(^=l，80C) 参考文献： Inter．J．HydrogenEnergy29(2004)429-435 【1】A．Luengnaruemitchai，O．Somchai，GErdogan [2】S．Bedrane，C．Descoreme，D．Duprez，J．Mater．Chcm12(2002)1563 【3】M．Femando，C．Descorme，D．Duprcz,Appl．Catal，B：Environ．54(2004)59—66