医用同位素生产堆MIPR燃料纯化试验样品分析方法研究.pdfVIP

四川省核学会放射化学与化工2006年学术交流会 PR) 医用同位素生产堆(MI 燃料纯化试验样品分析方法研究 陈云明胡银黄立娟孟勇昊利矗张劲松 (中国核动力研究设计院一所) 摘要本文阐述了用电感藕合等离子体发射光谱(ICP．AES)测定医用同位素生产堆(MIPR) 燃料纯化试验中产生的各类样品的分析方法，研究了TBP萃淋树脂分离禽铀样品中大量基体铀的分离 条件，添加元素Ce、Ru、Se、Sm、Sr、Zr分离回收率在93％～106％Z间。 关键词ICP--AES萃淋树脂燃科纯化分析方法 前言 随着各种同位素在许多领域的广泛应用，从上世纪九十年代开始，寻找方便、快捷、廉价的同 位素生产方法，使得均相溶液堆重新受到人们的重视。在溶液堆的研究过程中有许多技术难点需要 解决，其中燃料纯化是其中之一。 在溶液反应堆中，随着反应堆的运行，核燃料溶液必然要发生一系列物理、化学变化。随着核 燃料铀的裂变，将会有几十中裂变产物不断产生，同时由于所采用的容器、设备、管线、阀门等的 腐蚀也会生成许多腐蚀产物，如Fe、Cr、Ni、Zr、Mn、Ti等的化合物。这些裂变产物和腐蚀产物的 不断积累，造成中子损失或使溶液产生沉淀，将严重影响反应堆的正常运行，因此必须定期对核燃 料进行纯化。燃料纯化过程中首先考虑了无机离子交换剂的单独或联合使用，希望能够找到一种或 多种既不造成铀的损失又可以有效除去裂变产物和腐蚀产物的无机离子交换剂。要考察所选无机离 子交换剂的有效性和实用性，必须要有准确、可靠的检测方法。因此，对于纯化试验样品的分析方 法研究就显得尤为重要。 上世纪九十年代发展起来的电荷注入检测器一电感藕等离子体发射光谱法在分析多种元素共存 于同一体系中时具有其显著的优点。在基体不是很高的情况下(一般不超过lmg／mL)，不需要分离 可同时测定主量及痕量元素，利用谱线选择及背景扣除可消除互相干扰，方法简便、快速、准确、 可靠。在燃料纯化试验中可同时测定低浓度的U和添加元素Ce、Ru、Se、Sm、Sr、Zr及所采用的 无机离子交换剂的主要元素Mn、Sb等。 对于大量铀中杂质元素的分析国内外均有相关报道，大多采取TBP萃取的方法【l】8】分离基体铀， 此方法对于不具备专用萃取设备的实验室，若使用简单的玻璃萃取系统不但费时，而且杂质元素的 回收率低，不能满足此项工作的需要。使用TBP萃淋树脂分离铀，也有相关报道‘目【4l，但同时测定 四川省棱学会放射化学与化工2006年学术交流会 法直接测定，对于含有大量铀的样品，首先用TBP萃淋树脂除去铀，再用ICP-AES法进行测定。分 离过程中Ru、矗的分离是一个难点，直接采用HN03或HCI进行淋洗，Ru、厅的拖尾严重，大量 实验结果表明，采用草酸稍酸的混合液作为淋洗液能得到满意的结果。 1试验部分 1．1仪器和试剂 1．1．1 聚四氟乙烯高盐雾化器，炬管为水平炬管，可进行轴向和径向双向观测；分光系统为中阶梯光栅； 检洳器为电荷注入式(CID)圆体阵列检测器。 1_1．2仪器工作参数见表1： 通过实验对仪器工作参数进行优化，根据各种元素的信号灵敏度及稳定性，采取折衷的原则选 择表1所示的仪器工作参数。 表l仪器工作参数 1．L3试剂 所用标准物质均为符合国家标准或国际标准的单元素和混合有证标准溶液：所用硝酸、草酸均 为优级纯试剂：水为电阻率18MQ·cm的高纯水。 1．2色谱柱 含量为60％，粒度为120～200目，树脂床高度为6can，使用前用3mol／L硝酸平衡。 1．3试验过程 准确移取4mL含大量铀的待测样品于试管中，加入适量浓硝酸调节体系酸度为3moFL，然后以 lmL／min的流速过柱，弃去前2mL，收集后面的流出液，待上柱液流至靠近树脂面时，用3moFLHNO， 和一定浓度的H2C20。混合液淋洗，继续收集流出液共16mL待测。用高纯水洗脱吸附于树脂柱上的 铀，柱子可以重复使用。 2结果与讨论 2．1光谱测量谱线的选择 、 为了避免光谱测量过程中共存元素的互相干扰，在谱线选择过程中尽可能选择互不干扰或干扰 很少的谱线作为分析谱线。实际测量时每个