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150℃以下低温处理制成的微观超结构太阳能电池效率得到提高摘要：在低温（150℃）条件下制作非晶或多晶太阳能电池的能力，为衬底选择和制造单片多结太阳能电池带来了可能性。在过去的两年里，有机铅三卤化物钙钛矿太阳能电池发展迅速，并且CH3NH3PbX3 (X =Cl，I or Br)物质是在低温条件下处理的。然而，最先制作的太阳能电池是由在高温（500℃）条件下处理的TiO2致密层和介孔层组合而成。在微观超结构太阳能电池（MSSC）中，烧结TiO2介孔已经被一种介孔绝缘支架取代，但在效率最高的器件中仍旧利用高温处理TiO2致密层。在这里，我们实现了通过低温处理TiO2致密层的方法制作超微观结构钙钛矿太阳能电池。我们将最佳化地证明在全低温过程制作的太阳能电池的光电转换效率效率达到了15.9%。广义语境当今快速发展的有机铅三卤化物钙钛矿太阳能电池，为得到太阳能技术中市场上课买到的便宜的替代物带来了一个有吸引力的途径。有最低的价格和最通用化的方法制得的产品应当以低温处理为基础。低温处理确保较宽的基地用于太阳能电池，除了可以高吞吐量地制造之外，还可以潜在地从空间到轻型移动电源的形状系数进行应用。钙钛矿半导体是一个完美的候选者去满足这些需要：较低的价格，解决的制备性能，极好的光电特性。然而，直到现在，最有效率的太阳能电池应用500℃烧结TiO2致密层作为电荷选择触体。这里，我们发明一种低温处理TiO2致密层的方法，与先前高温处理材料的方法相比，这种方法制作的钙钛矿太阳能电池获得了更加优异的性能。最终，在具有最高性能的钙钛矿太阳能电池中移除了所有烧结的步骤。1. 前言对轻量级和机械灵活的光伏器件的兴趣和需求不断上升，主要是它拥有易于集成和通用的功能。潜在的应用范围从便携式电子设备、电子纺织品、合成皮、机器人、航空航天技术到大规模工业屋面[1-5]。具有商业吸引力的卷对卷处理取决于低温技术在最便宜的可变性的柔性基板上制造设备，如聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚乙烯细丝网（PFN）。此外，低温加工为新的多结设备构架的制作带来了可能性，是获得更高有机光电效率[6]和最高晶体光伏技术的一个成功路线[7]。最近出现了一类基于有机金属三卤化物钙钛矿吸收体的溶液过程混合太阳能电池[8-11]，它展示了非同一般的性能，并且它的性能极其接近最优良的薄膜技术工艺[12,13]。这类电池的制作没有高温烧结介孔支教的步骤[11]，为实现全低温溶液法加工缩小了差距。最近，报道了一些应用全有机p型和n型触体的低温处理的钙钛矿太阳能电池[14-16]。然而，对于平面异质结和微观超结构太阳能电池，效率最高的器件仍然需要烧结TiO2致密层，使电子在阳极选择性接触集合工作[17]。通常，这种致密层是由TiO2前驱溶液旋转涂布或喷雾热解与后续在500℃烧结的无定形氧化物层转化成水晶体（锐钛矿），它提供了良好的电荷传输性能。高温处理TiO2致密层的问题在先前的染料敏化太阳能电池（DSSCs）中已经被解决：原子层沉积[18,19]，微波烧结[20]和电感耦合等离子体（ICP）—辅助直流磁控溅射[21]已经在沉积中应用。然而，通常染料敏化太阳能电池的效率比高温处理TiO2更低。这里我们报告一个低温加工(150℃)的致密层，它由高度结晶分散在酒精溶剂的TiO2小锐钛矿纳米粒子（直径小于5nm）和二异丙氧基双乙酰丙酮钛（TiAcAc）组成。这种方法得到的TiO2致密层的电导率是先前高温处理TiO2的100倍。最终，全低温处理的微观超结构太阳能电池比先前最好的器件更加优良，它的光电转换效率最大达到了15.9%。2. 结果与讨论在这项工作中，我们比较了最新开发的TiO2致密层，我们把低温处理的TiO2致密层叫作lt-TiO2，应用于微观超结构太阳能电池的标准配方是把酸性乙醇中的钛酸异丙酯溶液旋涂在基底上[11]。对于传统的方法，我们在150℃干燥薄膜（我们叫作无定形TiOx），或者当今最先进的器件是在在500℃烧结薄膜（我们叫作高温（ht）-TiO2）。这里，我们通过无水的方法从四氧化钛和苯甲醇中合成TiO2纳米粒子[22]，详细程序在实验部分描述。在图1中，我们展示了粉状样品的X射线衍射（XRD）图谱，通过谢勒缝宽分析确定，分配到锐钛矿型TiO2的晶体直径约为4.5nm[23]。在其他地方，我们已经发现在低温过程将TiAcAc添加到TiO2介孔单晶中，可以极大地增强薄膜的粘合特性和染料敏化电池的操作性[24]。这里，我们在旋转涂布和150℃干燥之前，将少量的TiAcAc（最初10%mol的TiO2含量）胶状TiO2中。我们建议将TiAcAc分解在TiOx干燥薄膜和桥梁纳米粒子的缝隙中，否则，形成的砂浆会将纳米粒子聚集在一起[25]。我们观察到，加入TiAcAc几个小时后不透明的TiO2分散