富氧条件下Ir催化碳颗粒和NOz同时除去的研究.pdf

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． 2007年8月 JOURNAI。OFMOI．ECULAR 2007 CATALYSIS(CHINAl Aug． 文章编号：OC-021 富氧条件下Ir催化碳颗粒和NOx同时除去的研究· 朱荣淑”，郭明新，次新波，欧阳峰 (哈尔滨工业大学深圳研究乍院环境科学与工程研究中心，深圳518005) 关键词：同时除去，h，Y-舢203，碳颗粒，NO，柴油车尾气 自Yoshida等人11】提出“soot-02-NO”三组分之 置上通过程序升温技术进行。每次取0．059的催化 间的反应以来，用柴油机过滤器上收集的碳颗粒来 剂，用药匙将其与碳颗粒按质量比10：l混合均匀 还原NOx引起了人们的普遍关注【M】。但由于多数后放入反应管，以保持催化剂与碳颗粒“松散接 实验在缺氧、低氧或者催化剂与碳颗粒“紧密接触” 等条件下进行，实验结果很难转化到实际应用中。 柴油车尾气中碳颗粒和NOx分别除去的基础性研 检测仪的气相色谱测定，NO、N02及总氮氧化物 究已在世界范围内广泛开展，其中以贵金属催化剂 最受关注。对碳颗粒除去，Johnson．Matthe一引开发催化活性由碳颗粒的氧化温度和一个程序升 的连续再生阱(CRT)具有较高的催化活性。其活温过程中总NOx减少来评价，温度越低、总NOx 的减少越多，则活性越强。碳颗粒的氧化温度通 性相为Pt。对NOx除去，Pt催化剂对碳氢化合物 过总碳燃烧了10％、50％、90％足的温度来评价， (HC)、H2选择性还原NO具有较高的催化活性【“7J； lr催化剂对CO选择性还原NO具有较高的催化活分别用乃伪乃o，乃。表示。总NOx减少通过NOx减 性f8J。然而，以贵金属催化剂同时催化除去碳颗粒 少曲线对温度(时间)积分来得到，用‰表示。 和NOx的研究较少。本研究考虑到Ir催化剂在富另外，对CO的选择性也进行了计算，其通过一个 氧条件下催化CO还原NO的独特性，并且碳颗粒程序升温过程中形成的总CO与形成的总CO+C02 不仅本身可作还原剂，而且是产生CO的重要来源， 的比值得到，用Sco表示。 因此进行了富氧条件下Ir催化剂上碳颗粒和NOx 2结果与讨论 同时除去的研究。 Ir催化剂的催化性能都列在表1中。在空白的 1实验 Ir催化剂采用浸渍法制备。前驱物为 02氧化碳的情况相似，其相应的zb、马o、Sco和 0．)mol。 ‰分别为625℃、662℃、39％和3．07×1 H2IrCl6．6H20，载体分别为Y-A1203、ZSM一5、Si02。 将制备的悬浊液搅拌lh，于室温下静置24h后，在 110℃干燥10h，并在500℃空气气氛中焙烧3h。得 ×10～mol。两者相比，l％的Ir的存在分别使乃D、 到实验所需的催化剂(It／Y-A1203：0．1％、l％、5％； Ir／ZSM．5：1％；lr／Si02：1％)。粉末催化剂压片， 筛分颗粒度为0．250到0．425mm的催化剂进行催化使‰增加了0．38×10弓mol。这表明，Ir催化 活性评价实验。 剂不仅促进了碳颗粒的氧化，也促进了NOx还原。 催化活性评价实验在连续流动固定床反应装 ·广东省自然科学基金(NoNo和中国博士后科学基金(No．20060390797)资助项目 ¨通讯联系人：朱荣