AuTiO2CeO2表面性质的密度泛函理论研究.pdfVIP

：：：淼；黼甜。裔嚣????”????海嚎萍肌！！！！!?！＃弧！?。。?畋实裕海豪病?！！ｒ稀?！???????表面性质的密度泛函理论研究赵树磊龚学庆??谥摇??6ɡ砉ご笱В?ひ荡呋?芯克??虾?????芯勘尘???????自栽型催化体系的表面性质厦催化活挂．研究盅现．在表面吸附有??的锐杖矿?????显倥?砸豢矶群秃穸染?A礁?原于的金膜后，由干金的部分氧化而发生电子转移，从而有自旋单电干局城到?的?斓?中去．表面?能够“吸附能为???作为一种重要的稀土氧化物．具有独特的储放氧性能，常作为艘化剂的结构助剂及电子助剂，在许多的催化反应中都得到了非常广泛的应用?，?。同时，近年来，由于负载金酗的催化剂在水煤气转化．一氧化碳的低温氧化等反应中均表现出很好的催化性质，因而负载金型催化体系亦成为人们实验及理论研究热点之???】。本文删理论模拟计算的方法，以锐钍矿最稳定晶面???棵?为基质【?，先在上面吸附少量豹??海??笤俣∩厦娓涸匾豢矶群秃穸染?A礁鲈?拥慕鹉のDＰ停?扑阊芯苛似?表面性质厦其对氧气分子的吸附。本研究的耳的即酒过分析该复台体系的表面电子分布．揭?扑惴椒?车立中所有的计算?魇腔?谪褪坪推矫娌ɑ?椋?肰??绦蛲瓿伞?】，计算中均采用??自带的??浦荩??辈捎妹芏确汉?砺壑泄阋逄荻冉????【?。对于体摘要：本疋以???姆胶萍扑阊芯縏?吸附氧气分予并活化其成为一起瓤蜥种，这表明表面?成为反应的活性中心．关丝词：密度逅函理论，???琧??甌??示稀土元素?在催化过程中所起的作用．以期能够指导催化剂的设计与台成。系中?的?斓溃?颐且?肓嗽谖豢饴鬃饔眯Ｕ??碒???姆椒ń?辛思扑鉏??。根据文献中所报道的结果并结合我们?旱牟馐裕?扑阒胁问齍我们取为????．?峁?敕治??甞月±日?蕾换??趸幄?哿⒓???年??中国·济南目?被?龅降??耦士骉????咨撞擅娼崽汀?尽薇砻嫣鹩蠧??耦蕆?????渲心凵??．Ⅱ色为??载课猚?? 兀?纱丝杉??春涎趸?锏谋砻娑院械奈?浇锨浚?纬闪私衔N榷?中?盟?荆?砻娴慕鹦纬杉?9嬲?慕峁梗?缑娲Φ慕鹪?谟氡砻娴亩?湮谎踔?涞钠骄?为了验证表面带有局域电子的?的括性．我们计算了其对仉的吸附．所得计算结果密度分析结粜如嘲?吣中所示．钌始局域到?上的屯子在吸附后转移到了伤上，从而使??幸坏绾桑?纬蓂‘，即超氧物种。优化计算得到的锐钍矿?????砻娼峁辜氨砻嫖?缴倭緾??娜耦芽骉???表面结构如图?兴?荆槐砻娲嬖诘团湮皇?脑?樱?缍?湮坏难???谖?接猩倭縞??的锐钍矿?????砻娓涸匾豢矶群秃穸染?A皆?拥慕鹧??呕?扑愕玫降慕峁谷缛?谴长为????的结构．翻???计算所得??疶??柏】吸附吼的结扮????????Ω給?蟊砻孀孕?サ缱拥仁泼娣稚胤?如幽?砷中所示，所吸附的氧分子与表面?的平均键长为???，相应的吸附能为?衰明其吸附是比较强的。吸附的氧分子中??募?の???。吸附氧分干后，表面电于镕十?烊ü?帧蓝???趸嵋槁畚纳???￥，月中田·济南??， ／??一???????·??????????????????????????，????，???结论：表面吸附少量??的锐钛矿?????砻嫔显俑涸亟鸷螅?捎诮鸨徊糠盅趸???生电子转移，而表面?的?斓谰哂薪锨康牡缱泳钟蛐вΓ?虼耍?山鹱R频牡缱踊岜痪?域其中。表面?对?具有较强的吸附能力，其吸附能为????，并活化氧分子使其带一电荷而成为一超氧物种，这表明表面的?为反应活性中心。该结果对于进一步研究?的低温氧化等催化反应将会有较为重要的意义。参考文献?????????，?第十六届全国稀土催化学术会议论文集??年??中国·济南【?縆????琈????】．??．???瓸，??，?：???【?縒?????綣】．???瓹???????：?【?緾?????????綣】．???瓹??甴?．?，??，?：??．【?縒???珿??】，?甈??瓹??．????琹【???琒???八??????綣】．????????綣】．??．??瓸，??，?：???【??琲?篜．????琀．???????，??????????珹?????綣】．【?緿????薙???????綣】．??．??瓸，??，?：????縉??????綣】．??．???????：????奉??????幸?????珽??????????．???，??????薓????琖???甌????／??珻??八????琍????甆????????珼????????，???．?琀????瓵??琀?????疭????瓻???????????琖???????：????／????????．????一??．??，???．????／??阂籆???／???????甈?????：?????????琇???琇??珻??????珿???琀??甋?