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小富勒烯及其衍生物的研究
小富勒烯及其衍生物的研究 背景: C60的发现要追溯到1984年。 H. W. Kroto的研究领域是星际分子问题,当时已经集中到星际空间中含碳尘埃--长碳链分子(如HC7N, HC9N)的形成机理上;而R. E. Smalley研究的是各种元素原子簇(它比单个原子大,而比可见物质颗粒小)的性质。Smalley发明了一台很好的仪器,叫激光超声波原子束射线测试仪,这台测试仪可以进行周期表内几乎所有元素的原子束的研究。有一次R. F. Curl教授在学术会议上与Kroto相识,就介绍他到Rice University做访问学者,以借助Smalley的设备进行自己的课题--星际尘埃中长碳链分子--的研究。 意外的惊喜! 然而令Kroto意外的是实验并没有得到自己想要的含多个碳原子的长碳链分子,通过质谱信息表明实验的产物是C50、C60与C70(所谓C60,就是质量相当于60个C质量的分子),而且有趣的是C60的信号是其它两种的三倍。 于是,Curl教授就建议Kroto放弃原来的研究方向,研究一下C60究竟是何物?为什么信号那么强?接着Smalley的研究生James Heath在前面工作的基础上进行了更为细致的研究,发现C60的质谱信号最强时居然是另两种的40倍。从上可以看出,C60的发现是非常偶然的。 结 构 猜 测 C60的结构和对称性 C60是由60个碳原子组成的球状碳原子簇。它是由二十面体截去十二个顶角得到的中空封闭式的笼状结构,由12个五元环和20个六元环围成,分子结构高度对称,属Ih群。密度约为1.70g/cm3,明显低于石墨(2.25g/cm3)和金刚石(3.51g/cm3)的密度。 1985年,Kroto等人在《Nature》杂志上发表了题为《C60:Buckminster Fullerene》的文章,首次将C60命名为巴基敏斯特富勒烯,简称富勒烯,也称为巴基球、足球烯或C60分子。 1990年,Kratsehmer和Huffman改进了C60的制备方法:在两个石墨电极上通以强电流形成电弧,电弧放电使石墨棒气化生成等离子体,小碳分子经多次碰撞从而形成含有C60、C70等碳黑微粒--烟灰,然后用甲苯溶液提取,成功地制得了克量级的C60和C70,从而使实验上测定C60的结构成为可能。 红外光谱、X射线衍射,以及后来的核磁共振、扫描隧道显微镜( STM )等都证实了C60的笼状结构,从而物理学家所发现的富勒烯被科学界推向一个崭新的研究阶段。 1991年化学家称之为C60分子年,材料学家将C60誉为“新材料皇后”,《Science》将其评为当年的明星分子。 C60中的化学键和电荷性质 最开始认为:C60中60个C和苯一样采用sp2杂化,未参与杂化的60个p轨道相互重叠形成60个电子的离域大π键。那么C60中的双键在什么位置呢?Klein等人通过理论计算得出C60应有12500种共振结构极限式,如此根本无法确定双键的位置。另外,C60的结构是封闭的,不含有氢,无悬挂键,因此也不发生如苯那样的取代反应。 后来的研究表明C60仅有一种共振方式,其能量最低;结构中不存在五边形与六边形共边的双键。 C60中的60个C是完全等价的,每个C原子与周围三个C原子形成了2个单键,1个双键,因为双键的键能较低,因而发生反应的位置往往在这里。 固态C60的相变 一级相变 室温下,固体C60具有面心立方结构,格点上的C60分子高速旋转,取向无序;温度降低,转速减小,取向趋于单一;当T降至160K时,发生一级相变,转变为简单立方结构。 二级相变 T降至130~90K时,定轴转动几乎完全停止,C60只能在平衡位置附近作微小摆动,这时C60固体发生二级相变,形成玻璃体。 C60分子间的距离大于3?,分子间相互作用很弱,因此固体C60是一典型的分子晶体。 掺杂C60固体的超导电性 在C60固体中掺入碱金属M,形成MχC60(M=K、Rb、Cs,0≤χ≤6)晶体。M原子处于C60点阵的间隔位置,并是完全离子化状态。 在MχC60中,只有面心立方结构的M3C60是超导相。χ为其它值时,都是非超导相。如M1C60为体心正交结构,而M6C60为体心立方结构,它们均为非超导相。下表列出了不同碱金属掺杂C60的超导转变温度Tc. 超导机理 C60有正的电子亲合势(2.7±0.1eV),LUMO能量为负,易于得到电子,变成负离子。 C60的LUMO是三重简并的t1u轨道,当电子进入该轨道形成C60-、C602-、C603-时,必将发生Jahn-Teller畸变。 量子化学对C60能带的计算结果表明,在M3C60体系中,
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