石墨烯负载的Pd-Co双金属催化剂催化合成γ-十一内酯.pdfVIP

第41卷 ，第6期 安 徽 化 工 Vo1．41，N0．6 Dec．2015 l 2015年 12月 ANHUICHEMICAL INDUSTRY 石墨烯负载的Pd—Co双金属催化剂催化合成 y一十一内酯 周 琳 ，冯乙巳 (1．合肥工业大学化学与化工学院，安徽合肥 230009；2．桐城师范高等专科学校，安徽桐城 231400) 摘要：一十一内酯是一种极具应用价值的化工原料。采用化学还原法制备出石墨烯负载的Pd—Co催化剂(Pd-Co(x：y)G／；x：Y为Pd 与Co的质量比)并将其应用于催化剂正辛醇和丙烯酸合成 ^y一十一内酯的反应。对所制催化剂采用x射线衍射仪(XRD)、x射线光电 子能谱仪(xPs)及场发射透射电子显微镜(TEM)等进行表征。同时，考查不同因素对于反应的影响，最终得到 一十一内酯的产率为 85％的极佳结果。 关键词： 一十一内酯；Pd—CoG／；正辛醇；丙烯酸 doi：10．3969~．issn．1008—553X．2015．06．006 中图分类号：0626．11 文献标识码 ：A 文章编号：1008—553X(2015)06—0015—06 桃醛，化学名称为 一十一内酯 ，常温下为浅黄或 (反应时间、温度、催化剂种类等)对反应的影响。 无色的粘稠状液体 ，几乎不溶于水，溶解于很多的有机 1 实验部分 溶剂。桃醛有一股浓郁的桃子香味，作为一种极具应用 1．1试剂和药品 价值的化工原料，广泛用于合成 日用香精 、食用香精等 正辛醇及丙烯酸均购于国药集团化学试剂有限公 日化产品。通常，很多天然植物之 中均含有 一十一内 司 ，分析纯 ；氯化钯 (PdC1：)、醋 酸钴 (C0(CHCO0)：· 酯，但是含量有限，故而 目前主要采用工业合成的方法 4H：O)及石墨均购 自阿拉丁试剂，分析纯；氨水、醋酸、盐 来获 。关于 ^y一十一内酯合成的最早报道是采用十 酸均为市售品，分析纯；蒸馏水来 自本校化工实验室。 一 稀酸作为反应原料1J【，通过异构化反应制得 目标产物， 1．2 表征仪器 但是原料在异构的过程中极易生成多种副产物，且不易 x射线衍射仪 ：D／MAX2500V型x射线衍射仪，其 从产品中分离出来，从而对产品的香型造成了极大的影 辐射源为CuK0【靶 (入=1．5406A)，工作电压为4OkV， 响。之后，又开发出以糠酸作为原料的工艺路线圜，此工 采用 10。／min的速度于 20。～80。的范围内进行扫描。 艺虽然糠酸价廉易得，但反应过程中需要用到格氏试剂 x射线光电子能谱分析 (XPS)：美国Thermo公司 作为添加剂 ，无疑增加了生产成本，同时该工艺流程过 ESCALAB250型x射线光电子能谱仪 ，使用的是Al靶 于复杂，因而不利于工业化生产。此外，国内外也有相关 K仅辐射。 专利报道采用二氯一 一内酯为原料翻，通过水解反应制 场发射透射电子显微镜 (TEM)：JEOLJEM一2100F 备 一十一内酯，此法具有反应流程简单及高产率等优 型场发射电子显微镜，其加速电压为 120kV。 点，但是二氯一 一内酯本身就属于稀缺资源，且反应过 1．3 Pd—Co／G催化剂的制备 程中易生成氯代副产物，这些缺陷直接限制了该工艺在 制备Pd—Co／G催化剂的具体步骤如下：第一步将 1．2g 实际生产中的应用，因此，找到一种合适的催化剂以解 氧化石墨研磨成粉末状并调配成悬浮液，然后超声波处 决 目前工艺上的缺陷就受到了越来越多的关注 。本文 理5h以获得氧化石墨烯的悬浮溶液；第二步使用稀醋 在综合前人实验的基