碱金属修饰的MoVTeOSiO2上异丁烷选择氧化制MAL反应研究.pdfVIP

第42卷第 !期 2013年 1月 Conte当mporar代yChem化ica]Ind工ustry Vo1．42．NO．1 January，2013 碱金属修饰的MoVTeO]SiO2上 异丁烷选择氧化制MAL反应研究 孙晓丹 ，金 浩 ，张舒冬 ，张信伟 ，尹泽群 ，刘全杰 ，翁维正2 万惠霖 (1．中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院，辽宁 抚顺 113001： 2．固体表面物理化学国家重点实验室， 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，厦门大学化学化工学院，福建 厦门361005) 摘 要：采用常规浸渍法制备了相同含量碱金属 (Li、Na、K和cs)修饰的负载型MoV08Te023M Ox／SiO2 催化剂，在对催化剂进行异丁烷选择氧化制甲基丙烯醛 (MAL)反应性能评价的基础上，采用 BET、XRD、 Raman和H2一TPR等表征技术分别考察了催化剂的比表面积 、相结构、表面氧物种和可还原性等，并将实验结 果与催化剂的性能进行了关联。研究表明：在反应温度为420℃时，cs与 Mo摩尔比为0．2的催化剂上MAL 的收率最高；经cs修饰的3％MoV08Teo23Ox／SiO2催化剂中出现了晶相TeO2物种，在反应过程中，TeO2中的 Te—O活性位被还原后能快速得到体相晶格氧的补充，从而促进晶格氧的传递。 关 键 词：异丁烷；碱金属；甲基丙烯醛；铯 中图分类号：TQ426 文献标识码：A 文章编号 ： 1671—0460(2013)01—0009—05 Effect0fAlkaliM etalDopingOilthePerformanceofSilica．supported MoVTeOxCatalystsforSelective0xidationofIsobutanet0M ethacrolein SUNXiao—dan ，JINHao ，ZHANGShu—dong ，ZHAⅣ(Xin—wei，YINZe—qun． LIUQuan-．iiel，WENG t．zhen ， NH i．linz (1．FushunResearchInstituteofPertoleum andPetrochemicals，Sinopec，LiaoningFushun113001，China； 2．StateKeyLaboratoryforPhysicalChemistryoftheSolidSurfaces，EngineeringLaboratory ofrGreenChemicalProductions ofAlcohols，EthersandEsters，CollegeofChemistrynadChemicalEngineering，XiamenUniversity，FujianXiamen361005，China) Abstract：Basedon3％MoV08Teo23Ox／SiO2catalyst，effectofalkalimetal(Li，Na，k，Cs)dopingonitscaatlytic performancewasinvestigated．Alkali—freenadalkali-dopedMoV08Teo23Ox／SiO2catalystswerecharacterizedbyBET, ． XRD．Ramna na dH2-TPR．Inaddition．therelationshipbetweencharacterizationresultsandcatalyticperfomr na cewas alsosutdied．Theresultsshow t