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飞行时间质谱调查超声膨胀条件下低碳烷烃芳构化反应

第44卷第9期 当 代 化 工 Vo1.44,No.9 2015年 9月 ContemporaryChemicalIndustry September,2015 飞行时间质谱调查超声膨胀条件下 低碳烷烃芳构化反应 王 芳 ,李 陵 ,张仕中 ,刘炳泗 (1.天津大学 理学院化学系,天津 300072; 2.香港大学 理学院化学系,香港 999077) 摘 要:在超声膨胀条件下,调查了甲烷和丙烷烃在 3%Mo/HZSM一5催化剂上芳构化反应 ,其反应物和产 物直接由飞行时间质谱检测。发现在相同的催化剂上观察到结果与大气压条件下的结果完全不同,萘是主要产 品。在低温下芳烃化合物形成与丙烷 CH 自由基在布朗斯特酸性位上偶联密切相关。在 700℃初始的诱导期期 间,”CHO中间体被形成,并且 MoO,被转化为 Mozc。即CH在 MozC/HSM一5脱氢是速度控制步骤,而后期烷 基芳构化反应能在更低的温度范围内进行。 关 键 词:CHO中间体 ;反应机理;丙烷芳构化;飞行时间质谱 中图分类号:TQ203 文献标识码 :A 文章编号: 1671—0460(2015)09—2075—03 InvestigationofLightAlkaneAromatizationUnderSupersonicJet ExpansionConditionbyUsingTimeofFlightM assSpectroscopy WANGFang ,LILing ,‘CHEUNGASC ,LIUBing-si (1.DepartmentofChemistry,TianjinUniversity,Tianjin300072,China; 2.DepartmentofChemistry,TheUniversityofHongKong,HongKong999077,China) Abstract:Methanenadpropnaedehydroaromatizationoverthe3% Mo/HZSM一5catalystundersupersonicjet expansion(SJE)conditionwasinvestigatedbydirectmonitoringofthereactnatandproductsusingtime-of-flightmass spectrometry(TOF-MS).Theresultsobservedoverthesamecatalystweredifferentfromthatatatmosphericpressure, naphthalenewasthemajorproduct,nadtheformationofthearomaticcompoundsatrelativelylowtemperaturewasa resultofcouplingofC3H7radicalsfrom propaneonBronstedacidicsites.Duringhteinitialinductionperiodat700。C, ¨CHO wasfomr edandM oO3wasconvertedtoMo2C. ThedehydrogenationofmethnaeoverMo2CZ/SM.5ishte rate-detemr iningstep,na dhtelateraromatizationofalkylgroupcanbeconductedatmuchlowertemperature. Keywords:CHO intermmediates;Reactionmechanism;Propanearomatization;Timeofflightmassspectroscopy 由于轻烃的有效利用和氢燃料电池的需求,烷 有大的差异。此条件更有利于活泼中间体的解吸进

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