多孔氧化铝陶瓷载体上NaA分子筛膜的合成及气体渗透性能.pdfVIP

硕士学位论文 摘 要 分子筛膜因具有均一可调的孔径、优越的热稳定和化学稳定性、以及高的 机械性能而备受人们的关注。其中，NaA 分子筛膜由于具有0.4nm 的小孔径， 且其孔径大小可通过平衡分子筛骨架的阳离子来调节为 0.3~0.5nm,而成为气体 分离领域中小分子气体分离(如 H ，N ，CO ，CO 和 CH )的研究热点。目前， 2 2 2 4 已经在一些多孔载体上合成了NaA 分子筛膜，并将其用于气体渗透性能的研究。 但是，这些 NaA 分子筛膜仍未能够在气体分离方面得到工业化应用，究其原因 主要是：( 1) 载体的渗透率不高；(2) 膜的渗透率和选择性不高；(3) 一些性能 较好的合成方法中使用的试剂比较昂贵，使得合成成本很高。因此，研究低成 本且高渗透率和高选择性NaA 分子筛膜的合成具有重要的理论和现实意义。 本论文分别采用添加造孔剂法和微波合成法来制备多孔氧化铝陶瓷载体和 NaA 分子筛膜，以H 渗透率及 H /N 选择性高低为主要衡量标准优化了多孔氧 2 2 2 化铝陶瓷载体及NaA 分子筛膜的合成条件，同时考察了修饰改性层对NaA 分子 筛膜成膜性能和气体渗透性能的影响，主要研究内容和结论总结如下： ( 1) 多孔氧化铝陶瓷载体的制备 采用添加造孔剂法制备了多孔氧化铝陶瓷载体。考察了粘结剂含量、添加 剂种类、氧化铝种类、焙烧温度、焙烧时间、造孔剂种类及其含量对多孔氧化 铝陶瓷载体性能的影响。 (2) NaA 分子筛膜的制备 采用微波合成法制备了 NaA 分子筛膜。考察了分子筛膜合成液的碱含量和 水含量、晶种晶粒大小和涂晶种次数及方式、微波合成功率和合成时间及合成 次数、添加甲基纤维素对NaA 分子筛膜性能的影响。 (3) 修饰改性层对NaA 分子筛膜的影响 采用溶胶凝胶法合成了制备修饰改性层所用的不同粒径和不同硅铝比的硅 铝溶胶。考察了铝溶胶胶溶时间及胶溶剂种类、浸渍次数、胶粒粒径大小及硅 铝比对修饰改性层性能的影响。 关键词：多孔氧化铝陶瓷载体；修饰改性层；NaA 分子筛膜；气体分离 1 多孔氧化铝陶瓷载体上NaA 分子筛膜的合成及气体渗透性能 Abstract Zeolite membranes have been paid much more attentions, due to their adjustable and uniform pore size at molecular level, excellent thermal stability, superior chemical inertness, and high mechanical strength . Among various types of zeolite membranes, NaA zeolite membrane po ssesses a pore size ranging from 0.3 to 0.5 nm, dependent on the balancing cation of zeolite framework, and thus, it behaves as the most attractive candidate for the separation of small molecule gas es, e.g., H ,