在金属络合物和四丁基溴化铵共模板体系下合成Fe-MFI介孔沸石.pdfVIP

石油学报 (石油加工) 2013年 12月 ACTAPETR0LEISINICA (PETROlLEUMPROCESSINGSECTION) 第 29卷第 6期 文章编号 ：1001—8719(2013)06—0952—07 在金属络合物和四丁基溴化铵共模板 体系下合成 Fe-MFI介孔沸石 李玉平 ，周 升 ，杨冬花。，李晓峰。，潘瑞丽。，窦 涛。 (1．太原理工大学 材料科学与工程学院，山西 太原 030024；2．中国石油大学 化工学院，北京 102249； 3．太原理工大学 精细化工研究所 ，山西 太原 030024) 摘要 ：以金属络合物和四丁基溴化铵共 同作模板合成介孔 Fe—MFI沸石 ，考察 了不 同 (Fe)／n(Si)对合成产物 的影 响。采用 XRD、N 吸附一脱 附、FT-IR、SEM、HRTEM、NHs—TPD，uV—vis和 XAFS等手段对产物进行表征， 并将其用于 甲醇制烯烃反应 (MTO)，评价其催化性能。结果表明，合成体系中加入金属络合物可 以合成骨架含 Fe 的介孔MFI沸石晶体，但结晶度有所下降，且当Fe含量较高时也会有Fe氧化物纳米颗粒分散于沸石晶体表面。 介孔 的产生是 由于 EDTA与金属硝酸铁形成的络合物模板剂 同时又是孔道结构的导 向剂 。在催化 MTO反应 中， 与不含 Fe的MFI沸石相 比，采用介孔 Fe-MFI沸石作为催化剂，低碳烯烃 (乙烯+丙烯)选择性高，催化稳定性也 较好。原因是，一方面适量 Fe的加入调变 了沸石 的酸性及孔道结构 ；另一方面介孔 的引入可 以降低扩散阻力，减 少副反应 的发生和减缓结焦 。 关 键 词 ：介孑L；沸石 ；Fe-MFI；模板 ；甲醇制烯烃(MTO)反应 中图分类号 ：0643．36 文献标识码 ：A doi：i0．3969／j．issn．1001-8719．2013．06．004 SynthesisofFe-M FIM esoporousZeolitesinM etalComplexand TBABrCo—TemplatesSystem LIYuping ，ZHOU Sheng ，YANG Donghua。，LIXiaofeng。，PAN Ruili。，DOU Tao。’。 (1．CollegeofMaterialsScienceandEngineering，TaiyuanUniversityofTechnology，Taiyuan030024，China； 2．CollegeofChemicalEngineering，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing102249，China； 3．ResearchInstituteofSpecialChemicals，TaiyuanUniversityofTechnology，Taiyuan030024，China) Abstract：Fe—MFI mesoporous zeolites were synthesized with metalcomplex and TBABr as co-templates，and characterized by XRD ，FT—IR，N2 adsorption—desorption，SEM ，HRTEM ， NH3一TPD，UV—visandXAFS．Theinfluenceofn(Fe)／n(Si)ontheproductswasdiscussed．The catalyticperformance ofthe synthesized catalyst in methanolto olefins(MTO)reaction was investigated．TheresultsshowedthatmesoporousMFIzeolitecontainingFeintheframeworkcould besyn