Fe3O4改性的Ru%2fγ-Al2O3催化剂的原位液相加氢性能.pdfVIP

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) April ActaP ．一C ．Sin．2013，29(4)，799-805 799 [Article】 doi：10．3866／PKU．WHXB201302052 www．whxb．pku．edu．cn Fe3O4改性的Ru／y-AI2O3催化剂的原位液相加氢性能 陈傲昂 许响生 华焱祥 顾辉子 严新焕 (浙江工业大学绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地，杭州310014) 摘要： 采用分步浸渍法制备负载型Ru．Fe。OdpAI0a催化剂，并利用透射电子显微镜 (TEM)、X射线衍射 (XRD)、N吸附一脱附(BET)、傅里叶变换E#~-(FTIR)光谱与X射线光电子能谱(xPs)表征催化剂的纳米颗粒粒径 分布、晶相组成、表面结构及吸附物种等性质．将Ru—Fe。Ody-AI0s催化剂用于3，4-二氯硝基苯选择性原位液相 加氢反应，考察了反应条件对催化活性的影响，并讨论了不同制备条件下催化剂的稳定性能．结果表明，在 473K、液压3MPa、原料质量分数2％，乙醇，水体积 比75：25的反应条件下，3，4-二氯硝基苯的转化率为 100％，3，4．二氯苯胺的选择性高达96．4％．Fe。O含量对催化剂稳定性能有显著影响，当Ru和Fe的质量分数 分别为2％和6％时，催化剂可稳定200h以上．表面吸附CO与积碳是导致催化剂失活的主要原因，以FesO作 为高效的助剂，进行水汽转换(WGS)反应与费托合成(FTS)可移除CO，而采用煅烧法去除表面积碳．晶相变化 与纳米颗粒的聚集可能导致催化剂部分失活。其原因以及再生方法需进一步考察． 关键词：钌： 四氧化三铁：催化剂稳定性：3，4．二氯硝基苯： 原位液相加氢：CO中毒失活 中图分类号：0643 Fe3O4ModifiedAluminaSupportedRuthenium CatalystforNovel／n-situ LiquidPhaseCatalyticHydrOgenatiOn CHENAo—Ang XUXiang-Sheng HUAYan-Xiang GUHui-Zi YANXin—Huan (StateKeyLaboratoryBreedingBaseofGreenChemistry-SynthesisTechnology,ZhejiangUniversityofTechnoloyg, Hangzhou310014,PR．China) Abstract： Ru-Fe3O,／-AI2O3wassynthesizedbystepwiseimpregnationmethodandappliedtothe 门『-situ liquidphaseselectivehydrogenationof3，4-dichloronitrobenzene(3，4-DCNB)．Thenanoparticlesizeand distribution，metalliccrystallineconstitution，surfacestructureparameters，andadsorption specieswere systematicallycharacterizedbytransmissionelectronmicroscopy(TEM)，X-raydiffraction(XRD)，Fourier transform infrared(FTIR)spectroscopy，N2adsorption—desorption(BET)，andX-rayphotoelectron spectroscopy(XPS)．TheRu—Fe3O4， I2O3catalyst