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Fe、Co组成对Cu-Fe-Co基混合醇催化剂合成性能的影响

物理化学学~(WuliHuaxueXuebao) 2632 ActaP .一Chim.Sin.2011,27(11),2632-2638 November [Article] www.whxb.pku.edu.cn Fe、Co组成对Cu.Fe-Co基混合醇催化剂合成性能的影响 郭海军 熊 莲 罗彩容 丁 飞 陈新德 , 陈 勇。 (中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室,广州510640; 中国科学院广州能源研究所,广州510640; 中国科学院广州分院,广州510640) 摘要: 采用共浸渍法制备了一系列不同Fe、Co组成的Cu.Fe—Co基混合醇催化剂,对其CO加氢合成混合醇 反应性能进行了考察,并采用BET比表面积分析、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、场发射扫描电子 显微镜(FE.SEM)及H程序升温还原(H一TPR)等手段对其进行了表征.结果表明:Cu-Fe二元催化剂添加适量 的Co可以明显提高催化剂醇的时空收率(STY)、CO转化率,而总醇选择性不变.当活性组分Cu、Fe及助剂Co 的质量分数分别为25%、22%、3%时,催化剂醇的时空收率高达205.6g·kg~·h~,CO转化率为56.6%.XRD、 XPS和TPR结果表明:在Cu组分含量不变时,少量Co组分的引入使催化剂表面形成微量的CuFeO相,促进 了Cu.Fe组分问相互作用的增强,改善了催化剂活性组分的分散度,有利于提高催化剂活性及醇的时空收率: 随Co含量的增大,催化剂中金属组分问的相互作用发生转变,形成了Cu-Co尖晶石相,导致催化剂的醇选择性 有所下降. 关键词: Cu.Fe.Co基催化剂: CO加氢:混合醇: 时空收率:低碳混合醇选择性 中图分类号:0643 EffectofFe/CoMassRatioonCatalyticPerformancesofCu--Fe-·Co BasedCatalystsforMixedAlcoholsSynthesis GUO Hai—Jun’ XIONG Lian’一 LUO Cai—Rong’I DING Fei CHENXin-De’-_ CHENYong。 (KeyLaboratoryofRenewableEnergyandNaturalGasHydrate,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510640,17.R.China GuangzhouInstituteofEnerygConversion,ChineseAcademyofSciences,Guangzhou510640, R.China; GuangzhouBranchofChineseAcademyofSciences,Guangzhou510640, R.China1 Abstract: AseriesofCu..Fe..CobasedcatalystswithdifferentmassfractionsofFeandCowereprepared bVcO.impregnationmethod.ThecatalyticperformancesofthecatalystsformixedalcoholssynthesisfrOm carbon monoxide hydrogenation were investigated in a fixed bed flow reactor.The sampleswere characterizedbyBrunauer-Emme~.TeIler(BET),X.raydi仟raction(XRD

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