Y直接合成二甲醚催化剂中锌和锰的协同调节作用.pdfVIP

第40卷 第3期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．40NO．3 2012年 3月 JournalofFuelChemistryandTechnology Mar．2012 文章编号：0253-2409(2012)03-0350-04 Cu—Mn-Zn／Y直接合成二甲醚催化剂中锌和锰的协同调节作用 杨 琦，王 帅，唐秀娟，费金华，侯昭胤，郑小明 (浙江大学催化研究所 浙江省应用化学重点研究实验室，浙江 杭州 310028) 摘 要：通过对Y型分子筛负载Cu—Mn、Cu—Zn和Cu—Mn-Zn催化剂的结构、表面性质及其直接合成二甲醚反应活性的对比， 发现Mn和zn对催化剂还原性能的影响作用相反，对催化剂吸附H 和CO的影响也不同。Mn和Zn的单独添加或共同添加 引起催化剂结构和组分之间相互作用程度的改变，是造成催化剂活性和选择性变化的主要原因。两者的协同作用，能调整催 化剂的还原性能和吸附性能达到适合的状态，从而使得催化剂具有高的二甲醚合成活性。 关键词：一氧化碳加氢 ；二甲醚；Cu—Mn—Zn／分子筛；催化剂 中图分类号：0643 文献标识码：A Synergisticeffectofzincandmna ganesein Cu-Mn-Zn ／Y catalystforsyngas-to-dim ethylether YANGQi，WANGShuai，TAN GXiu-juan，FEIJin—hua，HOUZhao-yin，ZHENGXiao—ming (InstituteofCatalysis，ZhejiangUniversity，KeyLabofAppliedChemistryofZhejiangProvince，Hangzhou 310028，China) Abstract：Cu．Mn，Cu—ZnandCU—Mn—ZnsupportedonzeoliteY weretestedforthesynhtesisofdimehtylether (DME)directlyfrom synthesisgasinafixed—bedreactor，andcharacterizedbymenasofH，一TPR，XRD and TPD．TheresultsshowedhtatZnwasbeneficialtothereducibilitynadH，chemiadsorptionofthecatalysts．but decreasedhteabilityofC0 chemiadsorption；MnwasbeneficialtoCO adsorption，butdecreasedthereducibility andabilityofH，chemisorption．Thus．htesynergiceffectsofZn nadMninCU—Mn—Zn／zeolite—Y catalystgrew more and stronger adsorption sitesofH，and CO，made a favorable catalystofr directDME synthesis． Consequently．hteCu—M n—Zn／zeolite—Y catalystexhibitedhtebestcatalyticperformna cefordirectsynhtesisof DM EwasduotothesynergiceffectsofZnna dMntohteproperadsorptionabilityofH andCO． Keywords：CO hydrogenation；dimethylether；CU—Mn．Zn／zeolite：catalyst 二甲醚作为洁净的车用燃料和民用燃料有巨大 总金属离子的摩尔数相 同，铜离子的摩尔数也相 的潜在应用市场。由CO加 H直接合成二甲醚来 同)，以1．0mol／L碳酸钠溶液为沉淀剂，将不同组 代替甲醇脱水合成二甲醚被认为是一条较为经济的 成的混合硝酸盐溶液与沉淀剂并流共沉淀至含相同 合成路线。目前，直接合成二甲醚催化剂基本上是 质量Y型分子筛的悬浊液中。沉淀结束后静置老