ZnO-ZrO2催化剂结构和CO加氢合成低碳混合醇醚性能的影响.pdfVIP

第43卷 第 3期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．43No．3 2015年3月 JournalofFuelChemistryandTechnology Mar．2015 文章编号：0253-2409(2015)03-0323-08 焙烧温度对 K 改性 Ag-Fe／ZnO—ZrO2 催化剂结构和 CO加氢合成低碳混合醇醚性能的影响 冉 磊，华金铭，医 (福州大学石油化工学院化肥催化剂国家工程研究中心，福建 福州 350002) 摘 要 ：采用并流共沉淀法在不同焙烧温度下制备K改性 Ag．Fe／ZnO—ZrO，催化剂 ，考察不同焙烧温度对催化剂 CO加氢合 成低碳混合醇醚反应性能的影响。通过N2物理吸附(N：一adsorption)、X射线衍射 (XRD)、氢气程序升温还原(H2-mR)、一氧 化碳程序升温脱附(CO-TPD)等手段对催化剂进行表征。结果表明，250℃焙烧的催化剂，由于焙烧温度较低 ，表面尚未形成 足够多的活性位 ，未能达到最佳的催化性能；300oC焙烧的催化剂，其 CO转化率最高、醇醚选择性较高，醇醚时空产率达到最 大值。随着焙烧温度进一步升高，CO转化率逐渐降低 ，醇选择性先降低后增大，二甲醚 (DME)选择性逐渐增大，醇醚时空产 率逐渐降低。催化剂性能主要与其 比表面积、还原性能、所含银铁复合物分散度及CO吸脱附性能有关 ，即比表面积较大、易 于被还原、银铁复合物分散度较高以及较多的CO吸脱附活性位 ，有利于催化剂CO加氢转化。催化剂表面活性位对CO的非 解离吸附强度降低，有利于醇醚产物的生成 ；而对CO的解离吸附强度增强，则不利于烃类产物的生成。 关键词：Ag—Fe催化剂；焙烧温度 ；一氧化碳加氢 ；低碳混合醇醚 中图分类号：0643 文献标识码：A Effectofcalcination temperatureonK modifiedAg-Fe／ZnO-ZrO2catalyststructureand its performanceforhigheralcoholsandDM E synthesisfrom CO hydrogenation RANLei，HUAJin．ming， 亘 (NationalEngineeringResearchCenterforChemicalFertilizer Catalyst，PetrochemicalCollege，FuzhouUniversity，Fuzhou 350002，China) Abstract：A seriesofK modifiedAg．F《ZnO．ZrO，catalystswerepreparedbyCO—precipitationmethodunder differentcalcination temperatures．Theeffectofcalcinationtemperatureon htecatalyticperformanceforhigher alcoholsanddimethylehter(DME)synthesisfrom CO hydrogenationwasinvestigated．Th ecatalystswere chraacterizedbynitrogenadsorption，XI ，H，一TPR andC0一TPD．Th eresultsshowedthathtecatalystcalcined at250oC couldnotreachhteoptimal perfomr anceduetoinsufficientactivesitesformedatthelowercalcination temperature．Thecatalystcalcinedat300℃ exhibitedhighestCO conversion andhigherselectivity ofhigher alcoholsna d DⅣIE