HZSM-5催化剂直接合成二甲醚反应性能的影响.pdfVIP

第40卷 第 2期 燃 料 化 学 学 报 Vo1．40No．2 2012年 2月 JournalofFuelChemistryandTechnology Feb．2012 文章编号：0253-2409(2012)02-0235-06 分子筛硅铝 比及晶粒粒径对 Cu-ZnO-Al2O3／HZSM-5催化剂直接合成二甲醚反应性能的影响 毛东森 ，夏建超 (1．上海应用技术学院化学与环境工程学院应用催化研究所，上海 200235；2．中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海 2012~) 摘 要：采用水热晶化法合成了硅铝比(SiO：／A1O，)为60、120、200和晶粒粒径分别为 1．O0和0．25 m的HZSM-5分子筛， 并以其为甲醇脱水活性组分与铜基甲醇合成活性组分(Cu—ZnO—Al20)组成双功能催化剂(Cu—ZnO—A1O，／HZSM一5)，在连续 流动加压固定床反应器上考察了Cu—ZnO—A1O／HZSM一5对合成气直接制二甲醚反应的催化性能。结果表明，随着分子筛硅 铝比的提高，二氧化碳副产物的生成量逐渐减少 ，从而使 目的产物二 甲醚的选择性逐渐增大。与常规分子筛相比，小晶粒分 子筛的反应活性接近，但二氧化碳和烃类副产物的选择性较低。 关键词：HZSM一5分子筛；硅铝比；晶粒大小；二甲醚；双功能催化剂 ；甲醇脱水 中图分类号：0643 文献标识码：A Effectsofsilicon toaluminum ratioand crystalsizeofzeoliteoncatalyticproperties ofCu-ZnO-A1203／HZSM ·5forthedirectsynthesisofdimethyletherfrom syngas MAo Dong—sen ．XIA Jian—chao (1．ShanghaiInstituteofTechnology，Shanghai 200235，China； 2．ShanghaiResearchInstituteofPetrochemicalTechnology，SINOPEC，Shanghai 201208，China) Abstract：AseriesofHZSM一5zeolitesampleswithdifferentn(SiO2)／(Al2O3)ratiosandcrystalsizeswere hydrohtermallysynthesizednadphysicallymixedwiht amethnaolsynthesiscomponent(CuO—ZnO—Al2O3)to form hybridcatalysts．Thedirectsynthesisofdimehtylether(DⅣIE)from syngaswascarriedoutoverthe preparedhybridcatalystsin apressurizedfixed．bedundercontinuousflOW conditions．Theresultsindicatedthat hteselectivityforCO，decreasedwiht hteincreaseofn(Si0，)／n(A1，0 )ratiosinHZSM-5zeoliteduetothe． decreaseinthema ountands~enght ofhteacid sites．SOtheselectivityofrDⅣ正 wasenhna ced greatly．Onhte ohterhand，althoughtheactivitywasnotenhancedon htesmallersizedHZSM 一5compared tohtelargersized one．hteselectivityofrCO，andhvdrocrabonswasdecreasedevidently． Key words：HZSM-5 zeolite；silicon to aluminum ratio；crystalsize；dimethylehter；hybrid catalyst；