HZSM-5催化CO2加氢制二甲醚.pdfVIP

物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao1 November Acta脚 ．一 ．Sin．2011，27(I1)，2651—2658 265l [Article】 Ⅵrvw．whxb．pku．edu．cn CUO-TiO2-ZrO2，HZSM-5催化CO2加氢SU-．甲醚 王 嵩 毛东森 郭晓明 卢冠忠 (上海应用技术学院化学与环境工程学院，应用催化研究所，上海200235) 摘要： 采用共沉淀法制备了一系列CuO含量不同(质量分数：50％一80％)的CuO．TiO．ZrO 复合氧化物，并利 用X射线衍射 (XRD)、氮吸附(BET)、程序升温还原(H-TPR)、程序升温脱附(H／CO．TPD)~n氧化亚氮 (NO)反 应吸附等多种方法对其进行了表征．以所制备的CuO-TiO一ZrO为甲醇合成活性组分与HZSM．5分子筛进行机 械混合制成双功能催化剂CuO—TiO-ZrO2／HZSM-5，在微型固定床流动反应器中，于250。C、3．0MPa、H ／CO (体积比2_8)以及空速 1500mL·g一· 的条件下，对其催化CO加氢直接合成二甲醚(DME)的性能进行了评价． 结果表明：随着CuO-TiO-ZrO 中CuO含量的增加，CO 的转化率先逐渐增大，至70％时达到最大，之后反而降 低．DME的选择性随着催化剂中CuO含量的增加而增加，至70％时基本不变，故当CuO含量为70％时，DME 的收率达到最大值(13．2％)．催化剂上合成含氧化合物(甲醇和DME)的活性与催化剂中金属铜的比表面积之间 有较好的对应关系． 关键词： COz加氢：二甲醚：CuO-TiO．ZrO：复合氧化物：HZSM5分子筛：双功能催化剂 中图分类号：0643 DimethylEtherSynthesisfrom CO2Hydrogenationover CuO-Ti02一ZrOdHZSM-5Catalysts WANG Song MAO Dong—Sen GUO Xiao—Ming LUGuan—Zhong (ResearchInstituteofAppliedCata sis，SchoolofChemicalandEnvironmentalEngineering,ShanghaiInstituteofTechnology Shanghai200235，PR．China) Abstract： AseriesofCuO-TiO2-ZrO2mixedoxideswithdifferentCuO massfractions(50％一8O％)were preparedbyco-precipitationandcharacterizedbyX-raydiff阳ction(XRD)，N2physisorption，temperature- programmedreductionofhydrogen (H2一TPR)，temperature-programmeddesorptionofcarbondioxide (CO2-TPD)andhydrogen(H2-TPD)，andreactiveN2Oadsorptiontechniques．ThepreparedCuO-TiO2．ZrO2 sampleswere mixedphysicallywithHZSM-5zeoliteto synthesize dimethylether (DME)fr0m CO2 hydrogenationinafixedbedreactoraI250。C，3．0MPa，gashourlyspacevelocity(GHSV)of15